Nano-Micro LettersXiaofeng Pu, Zhijun Sheng, Zhoulu Yu, Huaidong Li, Xintao Wei, Tao Yang, Qingfang Liu, Guozhi Chai, Xiaolei Liang, Daqiang Gao*
Nano-Micro Letters (2027)19: 19
https://doi.org/10.1007/s40820-026-02317-2
1. 双相协同，突破低频磁噪声瓶颈：提出CoP/Ag非晶-纳晶复合磁芯设计，通过电化学沉积构筑CoP非晶磁性层，并利用电流辅助退火在非晶基体中引入10-20 nm纳米晶区域。结构有序化、应力释放与局域各向异性平均效应共同改善磁畴规则性和磁化转动协调性，使环向动态磁滞损耗由4.34×10⁻⁶ Wb/mA降低至2.52×10⁻⁶ Wb/mA。结合闭环反馈电路，正交磁通门在1 Hz下实现8 pT/√Hz的等效磁噪声和153.8 kV/T的灵敏度。
2. 磁珠标记，面向生物分子检测：系统揭示了100 nm至1 μm磁珠(Fe₃O₄)粒径、浓度、分散状态与磁响应之间的关系，并以甲胎蛋白AFP为模型标志物，构建免疫磁珠检测体系，实现了50 fg/mL至100 ng/mL的线性响应和50 fg/mL的检测限，为室温、低成本弱磁生物传感提供了新的器件检测平台。
超弱磁场检测在地磁测量、空间探测、矿产勘探、生物医学检测以及磁标记分子识别等领域具有重要价值。特别是在磁免疫检测中，超顺磁性磁珠可对特定抗原、蛋白质或病原体进行标记，将难以直接读取的生物信息转化为可测量的磁信号。由于磁珠信号不易受到样品颜色、浑浊度和光学背景的影响，磁检测具有非接触、低背景和样品损伤小等优势。
然而，在超低目标浓度下，能够参与检测的磁珠数量有限，其产生的局域磁场可能降低至pT量级甚至更低，容易被传感器自身噪声和环境磁场干扰淹没。SQUID虽然具有极高灵敏度，但依赖低温环境；磁阻传感器适合微型化，却常受到低频1/f噪声、非线性响应和有限线性范围的制约。因此，兼具室温工作、高线性度、低频低噪声和生物检测兼容性的磁传感器仍是该领域的重要需求。
正交磁通门(orthogonal fluxgate，OFG)利用环向交流磁场激励磁芯，并通过拾取线圈读取轴向外磁场引起的磁化调制信号，具有结构紧凑、线性范围宽和室温运行等特点。但是，其低频分辨率受到磁芯材料中巴克豪森跳跃、畴壁钉扎、非均匀磁化、未饱和区域及动态磁损耗的共同限制。因此，如何从磁芯微结构、磁畴状态和闭环电路三个层面协同降低噪声，是提升OFG弱磁检测能力的关键。
针对传统非晶丝磁芯和电镀晶态复合磁芯的性能局限，兰州大学高大强、濮晓凤团队设计了一种CoP/Ag非晶-纳晶复合磁芯。该磁芯以直径100 μm的高导电银丝为内芯，通过电化学沉积形成CoP磁性包覆层。银芯有利于提高导电性和改善激励均匀性，CoP层则提供高磁导率和低矫顽力的软磁响应。
研究团队系统调控了电沉积电流密度、沉积时间和电流退火条件。在1.0 A/dm²电流密度下获得约Co₈₆P₁₄的优化成分；沉积7500 S后，磁性层厚度约为16 μm；随后采用1.8 A直流电流退火15 min，在保留整体非晶基体的同时诱导局域纳米晶形成，构建非晶–纳晶双相结构。
在器件层面，研究采用U形CoP/Ag磁芯和1600匝拾取线圈，并集成方波激励、低噪声放大、同步解调和闭环反馈电路。在125 kHz激励频率和200 Ω限流电阻条件下，传感器获得8 pT/√Hz@1 Hz的系统级输入等效磁噪声、153.8 kV/T的灵敏度。在此基础上，研究进一步将该传感器用于不同粒径磁珠和AFP生物分子检测。
与匀质非晶丝相比，CoP/Ag复合结构利用银芯的高导电性改善激励电流传输，同时避免传统电镀FeNi复合磁芯中粗大晶粒和强畴壁钉扎问题。通过调节CoP成分、磁性层厚度和退火状态，可进一步控制矫顽力、磁导率、磁畴结构和动态磁损耗。器件采用U形PCB支撑框架固定磁芯，以减小寄生应力和结构不对称性。激励、放大、同步解调及闭环反馈模块集成在同一电路板上，实现磁场信号的稳定读取和系统级噪声抑制。
图1. CoP/Ag复合磁芯正交磁通门的应用场景、工作原理、器件结构及噪声性能对比。
微磁模拟显示，在结构无序状态下，相邻区域的磁矩转动存在明显角度失配，磁化响应呈分段和局域解耦特征。引入非晶-纳晶双相结构后，磁矩方向变化更加平滑，相邻区域表现出更连续、协调的转动趋势。分散纳米晶能够降低有效各向异性，减弱局部磁化不均匀和畴壁钉扎，从而减少不可逆磁化过程和磁涨落。
图2. 电流辅助退火诱导的CoP层结构有序化、非晶–纳晶双相形成及磁矩转动状态演化。
电流退火进一步改善了磁芯性能。退火前，磁畴呈不规则波纹状分布，反映出缺陷和局域应力引起的磁化不均匀；退火后，磁畴逐渐转变为更加规则的条纹状结构，说明局域钉扎减弱，并形成了更有利于环向激励的磁各向异性状态。环向动态磁滞测试表明，未退火样品的回线面积为4.34×10⁻⁶ Wb/mA，经过优化退火后下降至2.52×10⁻⁶ Wb/mA。回线面积的减小意味着畴壁运动、局域钉扎和不可逆磁化引起的动态损耗降低，为抑制磁芯低频噪声提供了直接依据。
图3. 不同沉积和退火条件下CoP/Ag磁芯的静态磁滞、环向动态磁滞及磁畴结构。
该结果来源于材料和电路的协同优化：非晶-纳晶双相结构降低磁损耗和磁化涨落，规则磁畴提高有效磁导率和磁通耦合；稳定激励、同步解调和闭环反馈则进一步降低电子噪声、零点漂移和非线性误差。
图4. 正交磁通门的输出线性、不同激励频率下的噪声谱以及沉积、退火和厚度参数对1 Hz噪声的影响。
图5. CoP/Ag正交磁通门磁珠检测装置以及不同粒径、浓度和偏置磁场下的输出响应。
在材料层面，电流退火使CoP层由以无序和短程有序结构为主，转变为包含更多长程有序区域的非晶–纳晶双相结构，Type-C有序区域比例由7.9%增加至47.4%；在器件层面，正交磁通门实现8 pT/√Hz@1 Hz的等效磁噪声、153.8 kV/T的灵敏度。在应用层面，研究阐明了磁珠粒径、浓度、分散性及偶极相互作用对检测信号的影响，并基于免疫磁珠标记的AFP检测进一步实现50 fg/mL至100 ng/mL的线性范围和50 fg/mL的检测限。
总体而言，该工作表明，微观结构有序化能够改善磁芯的软磁性能，降低磁损耗和低频噪声，从而提高对微弱磁信号的检测能力，为室温低噪声正交磁通门、磁标记生物传感、地磁测量和其他弱磁场检测系统提供了可行的材料与器件设计路径。
高大强
本文通讯作者
兰州大学 教授
弱磁传感器研制及其应用、非晶材料与复合结构磁芯研制、无铅压电陶瓷的制备和性能研究、新型能源存储和转换及可穿戴柔性器件研制。
▍主要研究成果
凝聚态物理专业教授，博士生导师，甘肃省领军人才，甘肃省杰青。2011年获兰州大学凝聚态物理博士学位，留校任教。2014年评为兰州大学教授。新加坡国立大学高级访问学者。在 Chem. Soc. Rev., Angew. Chem., Int. Ed., Nano Lett., Nano-Micro Lett.等杂志上发表SCI学术论文200余篇。主要研究方向为磁性材料及磁传感器研制、弱磁探测及仿真、无铅压电陶瓷及压电传感等。承担基金委项目、科技部重点研发项目、甘肃省重点研发、甘肃省自然科学基金重点项目等。多年入选“爱思唯尔高被引学者”、美国斯坦福大学年度全球前2%顶尖科学家“年度科学影响力排行榜” 和“终身科学影响力排行榜”榜单。兰州大学首届“萃英好老师”，获得兰州大学“有治教学奖”，“隆基教学骨干”等奖项。
▍Email：gaodq@lzu.edu.cn
撰稿：原文作者
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