叶思宇院士团队交叉学科最新研究成果：机器学习助力质子-固体氧化物电解池高效制氢

研究背景

质子传导固体氧化物电解池(P-SOEC)因其高温运行的高效性和无需贵金属催化剂的低成本优势，被视为实现规模化绿氢生产的关键设备。然而，其核心组件阳极材料的开发仍面临巨大挑战：如何协同提升材料的催化活性、质子/氧离子传导性，成为制约P-SOEC发展的科学瓶颈。传统“试错法”材料研发模式效率低下，亟需创新方法论突破。

Machine Learning Tailored Anodes for Efficient Hydrogen Energy Generation in Proton-Conducting Solid Oxide Electrolysis Cells

Fangyuan Zheng#, Baoyin Yuan#, Youfeng Cai, Huanxin Xiang, Chunmei Tang*, Ling Meng, Lei Du, Xiting Zhang, Feng Jiao, Yoshitaka Aoki, Ning Wang* & Siyu Ye*

Nano-Micro Letters (2025)17: 274

https://doi.org/10.1007/s40820-025-01764-7

本文亮点

1. 学科交叉：本研究通过现有的数据库以及35种描述符建立了性能指标优异的机器学习模型。通过模型预测阳极的水合质子浓度并且筛选，成功地降低了材料“试错”所造成的高成本和长周期。被筛选的阳极不仅展现出优异的水合质子浓度，同时测量值与预测值吻合良好，证实了本研究所构建的机器模型准确度高，其预测值可为后续阳极开发提供指导。

2. 性能优异：将机器学习筛选出的La0.9Ba0.1Co0.7Ni0.3O₃−δ(LBCN9173)应用在P-SOEC器件上，展现出了优异的电流密度(2.45 A cm⁻2@1.3 V)和极低的极化电阻(0.05 Ω cm2)。

3. 应用前景广阔：本研究不仅开发了高性能阳极材料，更重要的是建立了一套多尺度、多角度的材料研究方法，为P-SOECs及其他能量存储与转换装置的关键材料设计提供了重要科学依据。

内容简介

在全球能源转型的背景下，不可再生能源的枯竭引发了极端气候加剧和能源价格波动等一系列挑战。氢能作为清洁能源的重要载体，其高效制备技术成为研究热点。其中，质子传导固体氧化物电解池(P-SOEC)因其高温运行的高效性和无需贵金属催化剂的低成本优势，被视为实现规模化绿氢生产的关键设备。然而，其核心组件阳极材料的开发仍面临巨大挑战：如何协同提升材料的催化活性、质子/氧离子传导性，成为制约P-SOEC发展的科学瓶颈。传统“试错法”材料研发模式效率低下，亟需创新方法论突破。

针对这一难题，广州大学化学化工学院/黄埔氢能源创新中心叶思宇院士/汪宁/唐春梅团队与数学与信息科学学院焦峰/袁保印团队展开深度学科交叉合作，开创了“机器学习(ML)+实验验证+理论计算”的多尺度研究范式。团队利用随机森林算法高效挖掘3200种钙钛矿氧化物的构效关系，精准预测其水合质子浓度(HPC)，并从中筛选出La0.9Ba0.1Co0.7Ni0.3O₃−δ(LBCN9173)和La0.9Ca0.1Co0.7Ni0.3O₃−δ(LCCN9173)两类高性能候选材料。通过热重分析(TG)、X射线光电子能谱(XPS)等实验手段，结合密度泛函理论(DFT)计算，团队系统揭示了材料的质子传导机制与水氧化催化活性，验证了ML模型的可靠性。

实验结果表明，以LBCN9173为阳极的P-SOEC在650 ℃下表现出卓越的电化学性能(1.3V电压时电流密度达2.45 A cm⁻2，极化电阻仅0.05 Ω cm2)。进一步通过弛豫时间分布(DRT)分析和DFT计算，团队解析了材料表面的水氧化反应动力学路径，为理性设计提供了理论支撑。这项研究的突破性意义在于：学科交叉创新：融合化学、材料科学、数学与人工智能，构建“数据驱动-理论指导-实验验证”的闭环研发体系；方法论革新：建立ML辅助的高通量材料筛选平台，缩短研发周期，显著降低实验成本；行业应用价值：不仅为P-SOEC提供了高性能阳极解决方案，其研究范式可推广至燃料电池、CO₂电解等能源转换领域。

未来，团队将继续深化学科交叉合作，推动氢能关键材料的智能化设计，助力“双碳”目标实现。以算法加速创新，用交叉学科突破边界——这就是我们探索的科研新范式。

图文导读

I 从机器学习预测到材料制备与应用的流程

图1呈现了一套完整的循环工作流程，用于高效筛选与研究阳极氧化物。该工作流程由三个紧密关联的核心部分组成：ML引导的材料设计、实验验证及P-SOEC性能评估，共同构成一个迭代反馈循环。具体来说，依托已构建的数据集开展训练，ML模型运用深度学习算法进行训练，进而获取HPC的预测值。HPC作为反映质子传导能力的关键参数，其预测结果能够为目标组分的筛选与合成提供指导。在完成材料合成后，通过系统的物理化学表征手段以及电化学测试方法，对材料性能进行全面验证。实验所产生的数据，一方面用于评估材料性能，另一方面更为关键的是反馈至ML模型。通过对模型参数优化以及数据集扩充，持续提升模型的预测精度。这种迭代优化机制有力地促进了预测模型与实验研究的协同共进，在提高材料筛选效率的同时，确保了研究方向的科学性与准确性。随着这一循环的不断推进，模型的预测能力逐步增强，同时实验工作也得以高效地聚焦于具有潜在应用前景的P-SOEC阳极氧化物。

图1. 综合循环工作流程：从ML引导的氧化物设计到实验验证及在P-SOEC中的性能评估。

本研究运用随机森林(RF)算法构建ML模型，该模型依托一个综合数据集展开训练，此数据集涵盖目标HPC以及35个关键描述符，包括温度、离子半径、电负性、熔点等。选择RF算法，是因其具备卓越的非线性关系处理能力、强大的特征重要性评估功能以及出色的抗过拟合特性。在模型训练过程中，采用10折交叉验证方法，以此确保预测结果的可靠性。

如图2a所示，预测值与实际值呈现出广泛的分布范围，这充分彰显了模型处理多样化HPC数据的能力。模型展现出极为优异的预测性能，具体体现为：决定系数R2达到0.91 ± 0.02、均方根误差(RMSE)为0.018 ± 0.001 mol unit⁻1，平均绝对误差(MAE)为0.011 ± 0.001 mol unit⁻1(见图2b-d)。通过严格的优化流程，将超参数精细调整为mtry=24、splitrule=beta和min.node.size=3(95%置信区间)，包括R2(0.8967, 95% CI [0.8962, 0.8972])、RMSE(RMSE, 0.021 mol unit⁻1, 95% CI [0.0205, 0.0214] mol unit⁻1)、MAE(0.0115 mol unit⁻1, 95% CI [0.011, 0.0119] mol unit⁻1)，以确保模型达到最佳性能状态。图2e的散点图直观地呈现了经优化后的超参数下模型的预测准确性。特征重要性分析(图2f-h)揭示了影响HPC的关键因素。例如，占据A位的较大离子半径元素与B位的较小离子半径阳离子相结合，往往能促进钙钛矿氧化物的水合反应。这是因为较大的A位元素可以为质子旋转提供更为充裕的空间，进而增强质子迁移率与传导能力。B位阳离子的离子半径越小，其与晶格氧之间的键长越短。这使得两者之间的静电吸引力更强。这种更强的键合作用使得晶格氧更易于接受质子。总体而言，成功构建了高精度且有可解释性的ML模型，并将其用于后续的进一步预测。

依据钙钛矿结构氧化物(ABO₃)的A位分别含有Al、Ba、Ca或Mg，将预测的氧化物划分为四类。图2i展示了这些氧化物的HPCs的小提琴图-箱线组合图。每种掺杂剂以不同颜色的小提琴形状表示，直观地呈现出数据分布的差异。含有Ba(0.042 mol unit⁻1)和含有Ca(0.042 mol unit⁻1)的氧化物，相较于含有Al(0.038 mol unit⁻1)和含有Mg(0.041 mol unit⁻1)的氧化物，展现出更高的中位预测HPCs，并且它们的数据分布延伸至更高的值域，这表明其具有更高HPC的潜力。这些小提琴图中的箱线图还显示，含Ba氧化物的四分位距比含Ca氧化物更宽，进一步凸显了含Ba氧化物具备高HPC的可能性。预测结果表明，A位的Ba和Ca有利于质子引入，使其成为理想的质子导体。根据先前的研究报告，B位为Co0.7Ni0.3的氧化物显示出良好的质子传导性和水氧化催化能力。因此，选择(La,Ba)(Co0.7Ni0.3)O₃和(La,Ca)(Co0.7Ni0.3)O₃氧化物作为目标氧化物。进一步对(La1–xBax) (Co0.7Ni0.3)O₃和(La1–xCax) (Co0.7Ni0.3)O₃氧化物(x = 0.1, 0.2, 0.3, 0.4)的HPCs进行预测，结果如图2j所示。结果显示，La0.9Ba0.1Co0.7Ni0.3O₃−δ(LBCN9173)和La0.9Ca0.1Co0.7Ni0.3O₃−δ(LCCN9173)氧化物在相应的氧化物群体中呈现出最高的HPC。最终，选定LBCN9173和LCCN9173氧化物用于后续的制备、表征及应用研究。

图2. (a) 十折交叉验证中真实值与预测HPCs的分布；(b) R2的分布；(c) RMSE的分布；(d) MAE的分布; (e) ML训练过程中真实值与预测HPC的散点图；A/B位元素的(f)离子半径、(g)熔点、(h)电负性与预测HPC的关联性；(i)A位含Al/Ba/Ca/Mg氧化物的预测HPCs小提琴-箱线；(j) (La1–xBax)(Co0.7Ni0.3)O₃和(La1–xCax)(Co0.7Ni0.3)O₃ (x = 0.1, 0.2, 0.3, 0.4)的预测HPCs。

II 阳极制备与表征

通过XRD Rietveld精修方法，对LBCN9173和LCCN9173氧化物的结构参数进行了定量分析。精修模型基于菱面体空间群R3 ̅c 结构的LaCoO₃–δ衍生相构建，其结构示意图如图3e。精修结果(见图3a和b)显示：LBCN9173和LCCN9173展现出合理的可靠性因子，这些参数充分证实了精修结果的可靠性。由精修获得的晶胞参数显示，LBCN9173的晶胞体积大于LCCN9173，这一结果与XRD峰位偏移现象相互印证。高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)图像分析进一步证实了这一结论。如图3c和d所示，LBCN9173的(110)晶面间距为0.284 nm，明显大于LCCN9173氧化物的(110)晶面间距0.275 nm，这与XRD的测试结果完全一致。此外，通过EDX进行面扫分析，能够更准确地观察元素在氧化物中的分布情况。图3-4f和g展示了LBCN9173和LCCN9173氧化物的元素分布情况，结果表明，元素La、Ba/Ca、Co、Ni和O分布均匀，未出现任何元素偏析或缺失现象。这也充分说明，Ba和Ca已分别成功地掺入到LBCN9173和LCCN9173氧化物的晶格中。

图3. LBCN9173与LCCN9173氧化物的(a，b)XRD精修结果、(c，d)HR-TEM图像、(f、g)EDX面扫分布图;(e)LBCN9173氧化物的晶体结构。

III 机器学习模型验证和水合能力分析

通过TG分析能够模拟P-SOEC在实际操作温度环境下的质量变化情况。图4 a展示了LBCN9173氧化物在50 ℃至800 ℃温度区间内，分别处于干燥和潮湿(水分压为0.02 atm)空气中的TG曲线。依据水合反应方程，氧空位作为活性位点参与了质子引入过程。湿空气下的TG曲线很好地验证了这一现象。由于水合反应的发生，质子被引入到氧化物内部，因此干燥和潮湿气氛下的曲线之间出现了明显的重量差值(定义为ΔW)。例如，在500 ℃时，LBCN9173氧化物的ΔW值分别为 0.270%。LBCN9173氧化物的实际HPC可通过ΔW进行计算，其数值为所吸收水的摩尔质量的两倍(HPC = 2*Δn (吸收水) / Δn(阳极))。图4b呈现了LBCN9173在50-800 ℃的实测HPC曲线。LBCN9173氧化物在450 ℃、500 ℃、550 ℃时的实测HPC值分别为0.060 mol unit⁻1、0.052 mol unit⁻1、0.041 mol unit⁻1，高于 LCCN9173 氧化物在相应温度下的HPC值。此外，实验结果与ML预测的 HPC 值高度吻合(见图4c)。这些结果表明，本工作所开发的ML模型具有很高的准确性和可靠性。图4h总结了近期被报道的以及经典的阳极氧化物的HPC值。LBCN9173氧化物在500 ℃的HPC值高于0.04 mol unit⁻1，展现出了优异的质子引入能力，这使得在P-SOEC运行过程中，电解质和阳极之间的质子传导能够实现更好的匹配(见图4f)。

LBCN9173氧化物卓越的水合能力，使得对其热力学性质的深入探究成为必要。水合反应平衡常数(KOH)、水合焓(ΔH)以及水合熵(ΔS)被计算分析。图4d展示了KOH随温度变化的Arrhenius图。得出LBCN9173氧化物的ΔH和ΔS分别为-61±1 kJ mol⁻1和–93±2 J mol⁻1 K⁻1(见图4d)。ΔH的值越负，意味着水合反应越容易发生。LBCN9173 氧化物的ΔH值低于部分先进的质子传导阳极材料，甚至可以与质子导体电解质材料的ΔH值相媲美(见图4e)。总体而言，通过ML模型筛选出的LBCN9173氧化物展现出了优异的水合能力。

将LBCN9173氧化物进行脱水合与水合处理，随后立即进行XPS测试。如图4g所示，水合反应之后氧空位浓度下降，羟基氧浓度上升，这证实了水合反应的发生。同时，水合反应之后O 1s和La 3d+Ni 2p的XPS峰向低结合能偏移。通过差分电荷密度计算(见图4i)，Ba周围的O和La具有明显的电荷积累，这与XPS峰向低结合能偏移结果一致，同时O周围的电荷积累，有助于氧空位的形成，为水合反应提供更多反应位点。

图4. (a)在50-800 °C干燥与湿润空气(水分压为0.02 atm)下的TG曲线；(b)实测HPCs；(c)在400 °C、450 °C、500 °C和550 °C下实测与预测HPCs的对比；(d)LBCN9173氧化物KOH随温度变化的Arrhenius曲线；(e)LBCN9173氧化物与已报道的氧化物的水合反应ΔH；(f)被报道的阳极氧化物的HPCs对比；水合反应和脱水合反应之后(g)O 1s和(h)La 3d+Ni 2p的XPS精细谱；(i)LBCN9173氧化物的差分电荷密度。

V 电化学分析

为了进一步研究LBCN9173和LCCN9173氧化物的质子传导能力，通过DFT计算了它们的氧空位形成能、水合能以及质子传导能垒(如图5a和b所示，以Ba–Ba位点为例)。构建了一个包含120个原子的结构模型，具体结构如图3e所示。经计算，LBCN9173氧化物的ΔEFE在La–La位点为2.23 eV，在Ba–La位点为1.99 eV，在Ba–Ba位点为1.67 eV。这些值均低于LCCN9173氧化物中相应位点的ΔEFE值(图5c)，这表明LBCN9173氧化物更易于形成Vₒ˙˙。LBCN9173氧化物这种更强的Vₒ˙˙形成倾向，可归因于Ba2⁺的离子半径大于Ca2⁺。由于较大的Ba2⁺离子引入了多种结构和电子效应，例如增大的空间位阻、增强的晶格弛豫和应力释放、增加的键长和降低的键能，以及电荷分布和电子结构的改变。这些因素综合作用，导致了LBCN9173氧化物的Vₒ˙˙形成能较低，进而使得该氧化物中Vₒ˙˙浓度较高。理论计算与实验结果相结合，清晰地揭示了LBCN9173和LCCN9173中Vₒ˙˙形成能与实际Vₒ˙˙浓度之间的关联。通过DFT计算得到的LBCN9173较低的ΔEFE，与通过XPS和EPR实验观察到的较高Vₒ˙˙浓度相一致。

为了模拟水合反应过程，将质子缺陷和从水中分离出的质子引入到已形成的Vₒ˙˙中，其中从水中分离出的质子会与晶格氧结合(图5d)。因此，ΔEhydration可以根据公式进行计。LBCN9173和LCCN9173氧化物在三种Vₒ˙˙位点的ΔEhydration计算结果如图5c所示。LBCN9173氧化物的ΔEhydration始终低于LCCN9173氧化物(在Ba–Ba位点为–2.30 eV，在Ca–Ca位点为–1.02 eV)，这表明LBCN9173氧化物的水合能力优于LCCN9173氧化物。这些结果与上述实验以及ML预测的HPCs相吻合。

鉴于Ba–Ba(LBCN9173)和Ca–Ca(LCCN9173)位点表现出最低的ΔEhydration，后续的分析聚焦于这种水合状态，以确定LBCN9173和LCCN9173氧化物的质子传导能垒。质子传导机制涉及质子的旋转和跳跃等过程(图5d)。DFT计算结果显示，质子从O₁迁移到O₂的能垒分别为0.43 eV和0.57 eV，而从O₂迁移到O₃的能垒分别为0.74 eV和0.79 eV(图5f)。在相同迁移路径上，LBCN9173的质子迁移能垒始终较低，这证实了其具有更优越的质子传导能力。此外，O₁到O₂路径具有较低的迁移能垒，这意味着质子更倾向于沿着该路径进行迁移。图5e展示了以LBCN9173为例，沿着O₁到O₂迁移和跳跃的示意图，包括初始态(IS)、过渡态(TS)、终态(FS)以及完整的迁移路径。LBCN9173的迁移能垒(0.43 eV)与先前已报道的质子传导氧化物相当。

图5. 钙钛矿氧化物中(a)Vₒ˙˙形成、水合反应及(d)质子旋转/跳跃示意图；(b)LBCN9173氧化物的水合反应过程模型；(c)LBCN9173和LCCN9173氧化物在La–La位、Ba/Ca–La位及Ba/Ca–Ba/Ca位ΔEFE与ΔEhydration计算结果；(e)LBCN9173氧化物中质子从O₁迁移至O₂的IS、TS和FS模型；(f)LBCN9173和LCCN9173氧化物中质子从O₁至O₂的传导能垒。

除了对LBCN9173和LCCN9173氧化物的质子传导能力进行研究外，还计算了OER过程的吉布斯自由能，这是阳极的另一个关键性质。计算是在LBCN9173和LCCN9173氧化物的(001)表面上展开的。如图6a所示，OER过程可细分为几个步骤：(1)初始态(IS)对应于吸附氧物种(2O*)的还原；(2)过渡态(TS)涉及氧分子(O₂*)的吸附；(3)终态(FS)表示分子氧(O₂)的形成。OER过程中每个步骤吉布斯自由能变化(∆G)展现在图6 a的中心位置。经计算，LBCN9173和LCCN9173氧化物的OER反应能垒分别为3.31 eV和3.27 eV，这一结果表明LBCN9173氧化物具有更高的OER催化活性。总体而言，LBCN9173氧化物在质子传导能力(质子迁移能垒、水合能以及水合质子浓度)、OER和ORR催化活性(反应能垒)方面均优于LCCN9173氧化物。

基于多维度和多方面的表征，具体如下：(1)运用机器学习进行预测筛选；(2)开展大量的物理表征并进行DFT计算；由此，可以得到结论：LBCN9173是更适宜作为P-SOEC的阳极材料。鉴于此，结合XRD和ASR稳定性测试结果，对LBCN9173阳极的长期稳定性进行了探究。图6b展示了LBCN9173氧化物在600 °C下分别暴露于湿空气(3% H₂O)和20% CO₂/空气中100小时后的XRD图谱。XRD图谱中的衍射峰表明，LBCN9173仍保持着单一的钙钛矿相结构，未检测到其他分解产物。同时，两个空气极均展现出合理的热膨胀系数(图6c)。此外，在P-SOEC相同的测试条件下，使用LBCN9173电极的BZCYYb4411对称电池在550 °C下进行了100小时的稳定性测试。图6d展示了ASR的稳定性结果，结果显示该电池呈现出稳定且较低的ASR值，约为0.68 Ω cm2，这进一步证实了LBCN9173氧化物优异的耐久性和催化活性。

图6. (a)在LBCN9173和LCCN9173氧化物(001)表面Co–Ni位点上的OER示意图及反应∆G变化曲线; (b)LBCN9173氧化物在600 °C下分别暴露于湿空气和混合气体(含20% CO₂的空气)中100小时前后的XRD图谱; (c) LBCN9173和LCCN9173氧化物的TEC曲线；(d)LBCN9173在550 °C湿空气下的ASR稳定性。

VI P-SOEC电化学性能测试

电化学性能测试在550 °C至650 °C温度范围内进行，向阳极通入湿空气(20% Vol. O₂和80% Vol. Ar)，向燃料极通入湿纯氢气(3% H₂O)。图7a和b展示了采用LBCN9173和LCCN9173作为阳极的P-SOEC的I-V曲线。在EC模式且电压为1.3V的条件下，以LBCN9173作为阳极的P-SOEC在550 °C、600 °C和650 °C时的电流密度分别为0.73、1.58、2.45 A cm⁻2，而采用LCCN9173作为阳极的电池电流密度相对较低，分别为0.60、1.10、1.48 A cm⁻2。在上述温度下，LBCN9173电池的电流密度分别比LCCN9173电池高出22%、44%和66%(图7c)，这是由于LBCN9173氧化物具有更高的催化活性，以及更强的质子引入和传导能力。图7g汇总了近年来所报道的高性能阳极在600 °C和1.3V条件下的电流密度。令人欣喜的是，所制备的LBCN9173电池(电流密度为1.58 A cm⁻2)的性能优于或与大多数已报道的电流密度相当。此外，图7d展示了采用LBCN9173作为阳极的电池在开路电压(OCV)条件下的电化学阻抗谱(EIS)。LBCN9173电池的Rₚ分别在550 °C、600 °C和650 °C时分别为0.394、0.102、0.05 Ω cm2，分别比LCCN9173电池低27%、42%和44%(见图7e)。图7f展示了LBCN9173与被报道的高性能阳极的Rₚ对比。LBCN9173电池在600 °C时的Rₚ(0.102 Ω cm2)远低于这些阳极。这一极低的Rₚ进一步证明了LBCN9173氧化物是一种高效的阳极材料。

图7. P-SOEC的电化学性能：(a)LCCN9173和(b)LBCN9173阳极对应P-SOECs的I-V曲线；(c)LBCN9173和LCCN9173阳极在1.3V电压下的电流密度。(d)EIS、(e)Rₚ；(f)本工作与其它先进阳极的Rₚ对比;(g)本研究与其它先进阳极在1.3V下的电流密度对比。

VII 水分解机制

弛豫时间分布(DRT)分析是一种有效的工具，它能够通过识别典型电化学阻抗谱时间尺度的特征分布，将复杂且重叠的电化学过程拆解为独立的单一的过程。鉴于采用LBCN9173和LCCN9173作为阳极的两组P-SOEC在EC模式下均表现出更具竞争力的电流密度，为了更深入地探究这LBCN9173和LCCN9173阳极上的水电解反应过程，聚焦于在550 °C和600 °C下测得的EIS进行了DRT分析。如图8a和b所示，电化学过程被分解为4个峰，分别标记为P1、P2、P3和P4。在这四个峰中，P1对应于低频(RLF)，与O₂脱附过程相关。P2和P3对应于中频(RIF)，分别与H₂O吸附/解离和O₂形成过程相关。P4与电荷转移过程相关，反映了高频(RHF)电阻。LBCN9173和LCCN9173电池之间的主要电阻差异体现在RIF(图8c和d)。在550 °C和600 °C下，LBCN9173电池的RIF值分别为0.213和0.039 Ω cm2，低于LCCN9173电池的0.364和0.094 Ω cm2，这表明LBCN9173阳极的反应动力学更快。

水氧化反应(WOR)主要涵盖步骤1-4，如图8e。该反应的吉布斯自由能是在LBCN9173和LCCN9173模型的(001)表面上进行计算的(图8f)。计算结果显示，对于这两种电池而言，WOR速率决速步骤是H₂O的解离过程(步骤1-2)(图8f)。这一计算结果与DRT分析结果相契合(中频DRT峰远高于低频DRT峰)。此外，LBCN9173电池的WOR能垒(2.43 eV)低于LCCN9173电池(3.39 eV)。这一差异为LBCN9173电池在电化学性能方面优于LCCN9173电池提供了关键的理论解释。

图8. (a，b)LBCN9173和LCCN9173电池在550 °C和600 °C下的DRT分析图以及(c，d)RHF、RIF、RLF值；(e)WOR机理示意图及(f)LBCN9173和LCCN9173阳极(001)表面主要WOR步骤的吉布斯自由能变化。

VIII 总结

在本章工作中，通过高精度的机器学习模型辅助设计了P-SOEC的阳极材料，即La0.9Ba0.1Co0.7Ni0.3O₃−δ(LBCN9173)和La0.9Ca0.1Co0.7Ni0.3O₃−δ(LCCN9173)氧化物，并成功运用溶胶凝胶法对其进行了合成与表征。被筛选氧化物的实际HPC与预测值高度吻合，这充分表明ML模型具有较高的可靠性。LBCN9173氧化物在HPC、水合焓以及水合能均优于LCCN9173氧化物。LBCN9173氧化物具有较高的HPC(500 °C时为0.052 mol unit⁻1)、更负的水合能(-2.3 eV)以及较低的质子传导能垒(0.43 eV)，这些特性使其表现出优异的质子传导性能。此外，LBCN9173氧化物在OER过程中，具有较低的反应能垒，这进一步证实了其更高的催化活性。因此，采用LBCN9173阳极的P-SOEC，在1.3V电压下，当温度为600 °C和650 °C时，电流密度分别达到1.58和2.45 A cm⁻2，高于LCCN9173电池的1.10和1.48 A cm⁻2，且优于大多数已报道的P-SOEC。此外，LBCN9173阳极对水蒸气和二氧化碳展现出良好的耐久性，且能够在550 °C的对称电池中稳定运行100小时无明显衰减。总体而言，通过构建性能良好的ML模型设计出的LBCN9173氧化物，凭借其出色的质子传导能力和高催化活性，成为一种极具应用前景的P-SOEC阳极材料。

作者简介

关于我们

Nano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、在Springer Nature开放获取(open-access)出版的学术期刊，主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, perspective, highlight, etc)，包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、电磁波吸收与屏蔽、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、PubMed、SCOPUS等数据库收录，2024 JCR IF=36.3，学科排名Q1区前2%，中国科学院期刊分区1区TOP期刊。多次荣获“中国最具国际影响力学术期刊”、“中国高校杰出科技期刊”、“上海市精品科技期刊”等荣誉，2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”。欢迎关注和投稿。

Web: https://springer.com/40820

E-mail: editor@nmlett.org

Tel: 021-34207624

如果文章对您有帮助，可以与别人分享！：Nano-Micro Letters » 叶思宇院士团队交叉学科最新研究成果：机器学习助力质子-固体氧化物电解池高效制氢