厦门大学杨志林与广东工大李明德等团队：突破电子–声子弛豫限制的亚百飞秒全光调制

Sub-100 Femtosecond All-Optical Modulation Beyond Electron–Phonon Limits

Renxian Gao#, Jiayu Li#, Xiaoxiang Dong#, Yonglin He, Wenbin Chen, Peiwen Ren, Xiaoyu Zhao, Ming-De Li*, Zhilin Yang*

Nano-Micro Letters (2026)18: 315

https://doi.org/10.1007/s40820-026-02166-z

本文亮点

1. 突破时间极限：构建Ag–Si界面等离激元超结构，实现经去卷积验证的sub-100 fs全光调制，突破电子-声子弛豫所设定的皮秒级限制。

2. 界面主导机制：提出界面主导的非热载流子提取通道，使调制过程发生在电子-声子耦合建立之前，建立界面主导的超快能量弛豫新路径。

研究背景

随着光信息技术向超高速与高并行架构持续演进，光信号调控速度正逼近材料本征电子响应极限。等离激元体系凭借其亚波长尺度的电磁场局域能力，被认为是实现超快全光调制的重要平台。然而，其动力学过程始终受限于电子-声子耦合引入的热弛豫通道，该过程在皮秒时间尺度主导能量耗散，因而从根本上限制了调制速度。尽管已有研究在瞬态信号中观察到百飞秒量级的快速分量，但该分量通常只是短暂的非平衡电子响应，其演化很快被后续热过程接管，难以形成稳定的超快速全光调制通道。

内容简介

针对上述瓶颈，厦门大学杨志林教授团队与广东工业大学李明德教授团队合作提出了一种界面主导的等离激元超快调控策略，并构建了银–单晶硅纳米盘超结构天线(SSDMA)。通过精确设计电磁模式分布，使局域化的等离激元能量在纳米尺度上与金属–半导体界面实现重合，从而在结构层面重构能量流动路径。这一设计带来两方面关键变化：一是显著压缩热载流子输运路径，使非平衡高能电子在生成后即可到达界面；二是在电子-电子热化尚未完成之前触发跨界面载流子弛豫，使非热电子直接参与界面电荷转移过程，并在飞秒时间尺度诱导介电函数的瞬态重整。由此，研究组借此建立了一条由界面电子过程主导、发生在电子-声子耦合之前的全光调制路径，最终实现亚百飞秒尺度的全光调制。

图文导读

I 从热弛豫限制到界面主导的动力学重构

传统等离激元弛豫过程遵循明确时间序列：等离激元相干衰减之后，电子-电子散射形成非平衡分布，随后电子-声子耦合主导能量耗散并形成长寿命热尾，如图1a所示。本工作通过构建Ag–Si界面局域模式，使非辐射衰减产生的高能电子在生成位置即靠近界面，从而实现“生成—输运—提取”在空间与时间上的协同压缩，使界面电荷转移在电子热化之前完成，进而主导瞬态响应，如图1b。图1c 和图1d 分别是SSDMA结构示意及对应样品的SEM图。

图1. 等离激元弛豫路径与SSDMA结构示意a 传统等离激元弛豫过程，b 界面主导的超快能量转移路径，c SSDMA结构示意，d 扫描电子显微镜图像。

II 界面局域模式：超快响应的空间起源

如图2所示，稳态反射谱与电磁模拟结果显示研究体系在514、572与660 nm处存在多个等离激元共振模式，对应的电场均高度局域于Ag–Si界面区域。当等离激元能量局域区域与金属–半导体界面发生空间重合时，非平衡电子在生成后即可直接参与界面过程，避免了传统结构中必须经历的扩散与散射输运。因此，该结构在空间上实现了“能量沉积—电子产生—界面提取”的协同，为后续飞秒尺度响应提供了必要的物理基础。

图2. 稳态光谱与界面局域模式分布a 实验与模拟反射谱，b 共振波长下的电场分布。

III 瞬态光谱：界面选择性激发机制

瞬态光谱结果显示，在660 nm与572 nm泵浦条件下，体系均出现清晰的飞秒级快速分量，而在400 nm激发下该分量完全消失。这一现象与电磁场分布具有严格对应关系：前两种激发波长对应界面局域模式，而400 nm主要激发表面边缘模式。进一步分析可见，界面局域模式不仅决定是否出现超快分量，还影响其强度与光谱分布特征。这说明超快响应并非源于单一材料属性，而是由特定电磁模式与结构界面共同决定的结果。该对比实验从动力学与空间分布两个维度同时验证：亚百飞秒响应来源于界面等离激元模式驱动的非平衡电子过程，而非体相热电子或纯光学非线性效应。

图3. 瞬态光谱与动力学响应a–c 不同泵浦波长下的近场分布，d–f 瞬态反射谱，g–i 动力学曲线及拟合。

IV 界面热电子提取：突破电子-声子瓶颈

图4对界面热电子提取机制给出了更直接的验证，作者构建了带有30 nm氧化铝绝缘层的对比样品，用以阻断银与单晶硅之间的界面电子注入通道。结果显示，一旦这一界面通道被切断，原本显著的飞秒快分量明显减弱，体系响应转而更多表现为电子-声子耦合主导的慢过程。这一对比直接说明，SSDMA中的超快调制并不是普通热效应造成的瞬态变化，而是来源于界面非平衡电子的快速提取及其诱导的介电扰动。在此基础上，进一步考察泵浦功率对调制行为的影响。随着660 nm泵浦能量增加，调制深度近似线性增强，而调制时间尺度始终维持在100 fs以内，表明该超快响应在幅度上具有良好的可调性，同时其动力学本征并未因激发增强而发生明显展宽，从而排除了硅非线性效应主导信号的可能。进一步对不同探测波长的动力学分析表明，只要对应模式的近场与Ag–Si界面空间共局域，均可观测到一致的亚百飞秒响应。这一结果说明，体系的瞬态调制并非依赖特定光谱位置，而是由界面载流子动力学所统一控制。 

图4. 界面热电子动力学与调制行为a, b 热电子弛豫路径示意，c 动力学对比，d–f 功率与波长依赖。

V 热电子动力学演化模拟

通过电磁场与热电子动力学耦合模拟，系统揭示了不同激发条件下电子温度的时空演化过程，如图5所示。结果表明，在界面局域模式激发下，电子温度分布在界面附近呈现高度集中，并在极短时间内形成强非平衡状态。进一步引入扩散项后可见，界面局域模式能够有效抑制电子能量向体相的快速扩散，使高能电子在界面区域保持更高的瞬态密度，从而提高界面提取概率。这一结果与实验中观察到的快速分量高度一致。该模拟从微观动力学角度验证了实验结论，即界面局域电磁模式不仅决定能量沉积位置，也调控后续电子动力学路径，是实现亚百飞秒调制的关键因素。

图5. 热电子温度演化模拟a，b 400 nm激发下的电子温度分布与时间演化，c，d 572 nm激发下的电子温度分布与时间演化，e，f 考虑扩散过程后的动力学演化。

VI 总结

本工作通过构建银–单晶硅界面局域等离激元超结构，在结构层面实现能量沉积与载流子提取路径的空间协同，从而在动力学层面建立了一条先于电子-声子耦合发生的界面电子主导通道。该机制使非热电子能够在飞秒时间尺度完成跨界面转移，并诱导介电函数的瞬态重整，最终实现亚百飞秒全光调制。这一研究突破了等离激元全光调控体系长期受限的时间瓶颈，同时还为未来飞秒尺度光信息处理与超快光子器件的发展提供了一种可推广的界面工程设计新思路。

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