Cavity-Suppressing Electrode Integrated with Multi-Quantum Well Emitter: A Universal Approach Toward High-Performance Blue TADF Top Emission OLED
Il Gyu Jang, Vignesh Murugadoss, Tae Hoon Park, Kyung Rock Son, Ho Jin Lee, WanQi Ren, Min Ji Yu & Tae Geun Kim*
Nano-Micro Letters (2022)14: 60
https://doi.org/10.1007/s40820-022-00802-y
1. 提出了一种蓝色热激活延迟荧光顶部发光有机发光二极管(TEOLED)结构，该结构结合了空穴抑制透明电极和多量子阱发射层。
2. TEOLED表现出高的外量子效率(18.05%)，高的色彩纯度(半峰全宽~59 nm)，效率滚降降低(1000 cd m⁻²时~46%)，以及低角度依赖性。
有机发光二极管(OLED)器件面世至今发展迅速，在显示领域已实现了规模商业化。在过去的十年里，大量的研究工作致力于提高OLED的效率。近期相关研究表明，在不对OLED器件配置进行任何重大修改的情况下，通过控制器件的微腔结构可以大大改善OLED的光萃取效率和颜色纯度，这为未来OLED器件的性能优化提供了一个简单且实用的途径。高丽大学Tae Geun Kim课题组设计了一种用于热激活延迟荧光顶部发光有机发光二极管(TEOLED)的新型器件结构，该结构改善了TEOLED的视角特性并降低了其效率滚落。此外，该工作具体描述了空穴抑制电极的设计和制造，使用该电极制作的TEOLED比使用基于微空穴的Ag电极制作的器件具有更高的外量子效率和更好的角度依赖性，但它仍然存在颜色纯度低和效率严重下降的问题。针对这些问题，该工作通过引入经过优化的多量子阱发射层，使基于空穴抑制电极的TEOLED具有外量子效率高(18.05%)，色彩纯度高(半峰全宽~59 nm)，效率滚降降低(1000 cd m⁻²时~46%)以及角度依赖性低的优点。该方法有利于优化TEOLED的多种输出特性，以应对未来不同的显示应用场景挑战。
TADF TEOLED是在反射性Ag涂层的玻璃衬底上制造的，结构由玻璃 / Ag / MoO₃ / MCP / MQW / DPPS / LiF / Al / CSE组成。通过比较不同器件的概念性光发射曲线，发现CSE-MQW器件相比薄Ag和纯CSE器件，具有更广泛的发光分布范围以及更好的颜色纯度。
图1. (a) 具有MQW结构和多层阴极的蓝色TADF顶部发光OLED的示意图； (b) 拟议结构的截面透射电子显微镜(TEM)图像(左)，以及通过STEM获得的QW结构的放大图像(右)；(c-e) 概念性的光发射曲线，描述了CSE-MQW器件相对于薄Ag和纯CSE器件的优势。
II CSE的光学和电气性能
Ag(12 nm)/WO₃(65 nm)/Ag(12 nm)结构中的电子传输示意图和CSE的横截面TEM图像表明，Ag和WO₃层形成了具有完全表面覆盖的异质界面，这与制造的TADF-TEOLED器件中的CSE结构一致。Ag的功函数(Φ=4.65 eV)比WO₃(Φ=5.05 eV)小。在这种情况下，当这些层相互接触时，电子可以很容易地从Ag流向WO₃而没有任何障碍。这一点从表面功函数映射图像也可以看出，Ag(4.65 eV)和WO₃(5.05 eV)之间的功函数差仅为0.4 eV，证明了Ag和WO₃之间异质界面对电子的欧姆接触是有益的。此外，器件的CSE的透射光谱结果显示CSE与Ag薄膜(12、24nm)器件相比，在蓝色波长光范围内表现出更高的透射率，这源于CSE的双金属和高折射率氧化物层之间的抗反射效应。
图2. (a) CSE的示意图及其能带图(左)和放大的TEM图像(右)；(b) Ag和WO₃层的表面功函数映射图像；(c) CSE结构的模拟透射率等值线图是两个12 nm Ag层之间的WO₃厚度的函数；(d) 在玻璃基底上CSE、Ag(12 nm)和Ag(24 nm)覆盖DPPS(tDPPS=65 nm)层的光学透射率。
与已报道的透明电极相比，CSE具有更高的FOM值，低的片状电阻和匹配良好的功函数，这说明CSE对工况下有效的电荷注入是有利的。器件的J-V特性曲线表明，CSE器件的电流密度比薄Ag器件高三到四个数量级，这得益于CSE中的WO₃层上产生的内置电位建立了平衡的电子流，从而增加电流密度。由于CSE的这些优良特性，它很适合用作光电应用中的透明电极。
图3. (a) Ag/WO₃/Ag电极在480 nm处的透射率和片状电阻与之前报道的透明电极比较; (b) 带有CSE和薄Ag电极的纯电子器件的J-V曲线。
III EML(DMAC-DPS)厚度对SQW TADF-TEOLED性能的影响
为了优化TADF-TEOLED的性能，该工作制作了三个EML不同厚度的原型器件。 通过对比不同厚度器件的性能，发现DMAC-DPS 厚度为2 nm时在相应波长区间具有最好的综合性能。并且为了加强从DPPS到DMAC-DPS的能量转移，并有效地限制ERZ激元，该工作进一步构建了MQW结构。
图4. (a) 器件在6V时的归一化EL光谱；(b) 单量子阱器件的EQE-电流密度曲线；(c) 玻璃 / DPPS(3.15 nm) / DMAC-DPS(36 nm)和 (d) 玻璃 / DPPS(3.15 nm) / DMAC-DPS(2 nm)薄膜的AFM图像。
IV QWs的数量对器件特性的影响
该工作进一步研究了使用不同数量的QWs对器件性能的影响。研究表明：具有7个QW的器件表现出最佳约18.05%的峰值EQE和低的效率滚降，且其EL光谱显示出更宽的峰。这可以归因于优化的MQWs增加了ERZ以及量子约束效应，进而减少了载流子的限制。
图5. (a) 具有MQW结构的TADF-TEOLED的示意图和能级图(器件I); (b) 电流密度(J)-电压(V)-亮度(L)图; (c) EQE-电流密度图; (d) 效率滚落与电流密度图。
V TADF-TEOLED的器件性能
最后，该工作将优化性能后的MQW EML器件与带有薄的Ag阴极膜的基于EML的TEOLED器件和带有CSE的阴极器件进行了比较，以了解 MQW 和 CSE 的协同效应。结果表明CSE/MQW TEOLED在所有方面都表现出比TEOLED更出色的性能。这要归功于CSE和MQW EML的协同作用，前者有助于改善视角特性，后者有助于改善色彩纯度和降低效率滚降。因此，该器件方案为优化OLED的多种输出特性提供了一种简单而实用的方法。
图6. (a) 8V时的归一化EL光谱；(b) 器件I、II和III在8V(=0.17mA)下的角度依赖的归一化亮度；(c)器件III和(d)器件I在8V的不同视角下获得的EL光谱。
Tae Geun Kim
本文通讯作者
韩国高丽大学 教授
电/光半导体材料和器件、半导体量子结构及其在光电子学和非易失性存储器件中的应用等。
▍个人简介
1990年、1993年和1997年在韩国高丽大学获得电子工程学士、硕士和博士学位。1997年至2002年，在美国加州大学圣地亚哥分校电子和计算机工程系担任博士后研究员，在日本电工实验室电子器件部担任新能源和工业技术开发组织研究员，在韩国水原三星高级技术研究所MD实验室担任首席研究科学家。目前在高丽大学电气工程学院工作。在相关领域撰写或合作撰写了360多篇SCI研究文章，申请/注册了200多项专利。目前的研究兴趣包括电/光半导体材料和器件，以及半导体量子结构及其在光电子学和非易失性存储器件中的应用。因杰出研究成就曾获得50多个国内和国际奖项。
▍Email: tgkim1@korea.ac.kr
Nano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、Springer Nature合作开放获取(open-access)出版的学术期刊，主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, perspective, etc)，包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、电磁波吸收与屏蔽、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、PubMed、SCOPUS等数据库收录，2020JCR影响因子达16.419，学科排名Q1区前10%，中科院期刊分区1区TOP期刊。多次荣获“中国最具国际影响力学术期刊”、“中国高校杰出科技期刊”、“上海市精品科技期刊”等荣誉，2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”。欢迎关注和投稿。
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