暨南大学王有生/范建东/麦耀华等：超44%宽带隙钙钛矿室内光伏，通过多功能绝缘接触抑制漏电通道实现

Electronic Blockade of Shunting Pathways via Dual Insulator Contacts for High-Efficiency Wide-Bandgap Perovskite Indoor Photovoltaics

Quanxi Liu, Yousheng Wang* Qiaoyan Ma, Jianzha Zheng Yinghui Peng, Liwei Wang, Zeyu Chen, Tianhao Du, Daxin Xiao, Jiandong Fan*, Yoon-Bong Hahn and Yaohua Mai*

Nano-Micro Letters (2026)18: 375

https://doi.org/10.1007/s40820-026-02225-5

本文亮点

1. 采用双绝缘接触体系(DIC)实现高效体相与异质界面钝化：通过聚合物PMMA构建晶界绝缘接触(GIC)，同时以PMMA/介孔氧化铝超薄复合层构建埋底界面绝缘接触(BIC)。

2. 双绝缘接触结构有效抑制宽带隙钙钛矿薄膜晶界与异质界面漏电通道，降低非辐射复合和增大器件并联电阻。

3. 宽带隙钙钛矿太阳电池在1000 lx LED光源(288.4 µW cm⁻²，2950 K)下，实现44.36%的室内光电转换效率(输出功率为127.94 µW cm⁻²)，并具有1.091 V的高开路电压和83.97%的填充因子。

研究背景

钙钛矿室内光伏(Perovskite-based indoor photovoltaics, PIPVs)在自然光或人造光下兼具高理论光电转换效率与低功耗供电潜能，为物联网(IoT)集成的便携式及无线电子设备提供了理想电源方案。然而，溶液法制备的多晶宽带隙钙钛矿薄膜在生长过程中易产生多种表/界面缺陷，包括表面/埋底界面缺陷(如针孔﹑空洞)、晶界缺陷及点缺陷(如配位不足的铅/卤素离子)。这些缺陷不仅成为漏电通道与非辐射复合中心，还会显著降低并联电阻，最终导致PIPVs的开路电压和填充因子显著下降。

内容简介

在低辐照度条件下，抑制PIPVs中的漏电流对于最大限度减少由体相/晶界与界面缺陷引起的开路电压(Voc)和填充因子(FF)损失至关重要。针对这一挑战，暨南大学王有生﹑范建东及麦耀华团队提出了一种双绝缘接触(DIC)策略，协同缓解非辐射复合与漏电流损失：(i)使用绝缘聚合物聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)构建晶界绝缘接触(GIC)，以钝化晶界缺陷；(ii)采用混合PMMA/介孔氧化铝(mp-Al₂O₃)超薄复合中间层构建埋底界面绝缘接触(BIC)，以减少钙钛矿/空穴传输层界面处的异质界面缺陷。制备的宽带隙钙钛矿室内光伏(WBG-PIPVs)在LED光源(1000 lx，288.4 µW cm⁻²，2950 K)下实现了44.36%的光电转化效率(PCE(i))，输出功率为127.94 µW cm⁻²，同时具有1.091 V的高Voc和83.97%的FF。在更低LED光强下，器件仍保持优异的室内光伏性能，且Voc和FF损失较小：600 lx下PCE(i)为43.08%(Voc=1.064 V，FF=84.52%)，400 lx下为40.24%(Voc=1.050 V，FF=82.97%)，200 lx下为40.94%(Voc=1.020 V，FF=82.83%)。未封装的WBG-PIPVs在LED光源下的最大功率点追踪测试中表现出优异的稳定性，进一步证实了其在物联网应用中的实用性。

图文导读

I 双绝缘接触(DIC)器件结构设计

图1a为基于双绝缘接触(DIC)的宽带隙钙钛矿器件结构及其钝化示意图。DIC体系由晶界绝缘接触(GIC)和埋底界面绝缘接触(BIC)两部分组成。其中，GIC结构是通过反溶剂工艺将长链聚合物PMMA策略性引入宽带隙钙钛矿湿膜中，热处理使PMMA有效占据晶界或孔洞，形成体异质结结构。该方法能够促进钙钛矿·DMSO·PMMA(聚合物路易斯碱)加合物的形成及非均相成核，由于吉布斯自由能较低，诱导钙钛矿晶体均匀生长。与易在退火中逸出并留下孔洞的DMSO不同，长链聚合物PMMA在整个退火过程中保持热稳定，从而抑制晶界或孔洞处的电荷复合，促进电荷分离与传输。

BIC结构是在空穴传输层上构建一层由介孔氧化铝(mp-Al₂O₃)和PMMA聚合物混合而成的超薄复合绝缘接触层。该结构能够改善埋底界面接触，从而有效抑制非辐射复合。此外，超薄复合层中不连续mp-Al₂O₃的均匀分布，一方面改善了聚合物PMMA的表面润湿性，有利于高质量宽带隙钙钛矿前驱体的沉积；另一方面作为有效的埋底界面绝缘接触，促进了电子阻挡与空穴传输，从而有效抑制了漏电路径，降低钙钛矿/空穴传输层异质界面处的复合速率。

图1. a 宽带隙钙钛矿器件结构及双绝缘接触(DIC)中晶界绝缘接触(GIC)与埋底界面绝缘接触(BIC)的概念示意图。b 在LED光源(1000 lx，288.4 µW cm⁻²，2950 K)下，最佳器件的反向与正向扫描J-V曲线。c 1000 lx照度下的LED光源光谱及相应的积分功率。d 四种不同结构的宽带隙钙钛矿室内光伏器件的性能统计图。e 在空气条件、LED光源下最大功率点追踪，未封装对照器件与DIC器件的稳定性。

II 基于双绝缘接触(DIC)的宽带隙钙钛矿太阳电池的室内光伏性能

图1b展示了四种不同结构的宽带隙钙钛矿器件的室内光伏J-V曲线图。室内光源为色温2,950 K的WLED，其光谱特性及相应的积分功率密度如图1c所示。在最优条件下，相较于对照器件，GIC、BIC及DIC器件均表现出高可重复性，Voc和FF显著提升，从而获得了更高的PCE(i)(图1d)。Voc和FF的提升主要归因于PMMA与mp-Al₂O₃局部绝缘接触改善了界面接触并有效的钝化缺陷，从而抑制了非辐射复合。因此，结合GIC与BIC策略的最佳DIC器件几乎无J-V迟滞，在反向扫描下实现了44.36%的室内光电转换效率(输出功率为127.94 µW cm⁻²)，同时获得1.091 V的高Voc、138.72 μA cm⁻²的短路电流密度(Jsc)和83.97%的FF。此外，未封装的DIC室内光伏器件表现出优异的稳定性：在环境条件(相对湿度45~50%，温度25~30℃)下，LED光照(1,000 lx，288.4 µW cm⁻²，2,950 K)连续1440分钟的最大功率点追踪测试中，仍保持超过97%的初始PCE(i)(图1e)。

典型室内照明条件下，光照强度通常介于居住空间的200 lx至办公环境的300-500 lx之间。作者进一步评估了宽带隙钙钛矿器件在弱光照强度(~600 lx)下的室内光伏性能，探索基于双绝缘接触(DIC)策略在抑制漏电流与非辐射复合方面的优势。图2a-c展示了600 lx、400 lx和200 lx光照强度下的LED光谱及其对应的输入功率密度(172.7 µW cm⁻²、115.3 µW cm⁻²和57.77 µW cm⁻²)。图2d所示，DIC室内光伏器件仍表现出优异的Voc和FF，分别超过1.01 V和81%，在反向和正向扫描方向上均实现了超过40%的高PCE(i)。这些结果表明，DIC室内光伏器件在环境自然光/人造光条件(200-600 lx)下，为物联网的低功耗无线协议供电展现出巨大的应用潜力。为提供不同LED照明条件下的性能对比，作者总结了已报道的弱光照条件(200-600 lx，LED照明)下的PCE(i)及其相应的Voc和FF(图2e-f)。相比之下，DIC室内光伏器件表现出更优的性能。

图2. 基于双绝缘接触(DIC)的宽带隙室内光伏器件在弱光强下的性能。a-c LED光照强度(600 lx、400 lx和200 lx)下的光源光谱及相应的积分光源功率值。d 最佳DIC器件在不同低光照强度下，反向扫描(实线)和正向扫描(虚线)的J-V曲线。e 2021年至2025年代表性的室内光电转换效率汇总，f 相应的弱光照(~600 lx，LED)下室内光伏器件的开路电压与填充因子关系图。

III 基于双绝缘接触(DIC)的薄膜均匀性及非辐射复合机制

作者团队在探索宽带隙钙钛矿结晶生长动力学过程中发现，含PMMA的DIC钙钛矿薄膜结晶时间明显长于对照WBG钙钛矿薄膜，表明PMMA有效调控成核与晶体生长过程。延长的结晶过程促进了150-500 nm较大晶粒的形成，而对照的WBG钙钛矿薄膜则呈现50-350 nm的较小晶粒。如图3a-b截面图像所示，与对照薄膜相比，DIC钙钛矿薄膜形貌显著改善：结构几乎无裂纹，致密性增强、均匀性高，钙钛矿晶体清晰，表现出优先纵向生长，未见明显孔洞。这种薄膜均匀性的提升可归因于PMMA作为聚合物路易斯碱引入WBG钙钛矿层，充当了有效的晶体生长模板。得益于更均匀的形貌和更大的晶粒尺寸，DIC钙钛矿薄膜改善了界面接触，减少了漏电通道，从而有助于提高PIPVs中的Voc和FF。

为进一步研究表面电学性能，作者团队采用导电原子力显微镜(C-AFM)和开尔文探针力显微镜(KPFM)分析了对照与DIC钙钛矿薄膜的电流分布和表面电势。如图3c-f所示，对照钙钛矿薄膜表现出明显的电流和电势波动，而DIC钙钛矿薄膜则展现出显著均匀的表面电荷分布。对照钙钛矿薄膜中高电势波动和强电流信号的产生，源于其更活跃的表面缺陷、沿晶界的离子迁移以及卤素空位。这些因素共同促进了离子电导，形成了漏电通道，从而在弱光条件下严重劣化光伏器件的开路电压和填充因子。值得注意的是，PMMA和介孔Al₂O₃的存在显著抑制了表面电流和电势的波动，彰显了其在钝化表面/界面缺陷及抑制漏掉通道方面的双重作用。

为进一步研究电荷转移与提取动力学，作者团队对相应薄膜/器件进行了稳态光致发光(PL)、时间分辨光致发光光谱(TRPL)、光致发光量子产率(PLQY)以及空间电荷限制电流测量(SCLC)。当从靠近空穴传输层(HTL)的底面激发时，DIC钙钛矿薄膜相较于对照薄膜表现出明显的PL淬灭和更快的衰减寿命(图3g)，表明存在高效的载流子提取与快速的界面空穴转移。DIC宽带隙钙钛矿的PLQY从1.21%提升至4.05%(图3h)，对应准费米能级分裂(Δμ)增加了约30 meV，这一增益直接促成了观察到的Voc提升约70 mV，进一步证实了有效的陷阱钝化。与对照器件相比，基于DIC的纯空穴器件显示出减小的迟滞、更低的陷阱填充限制电压(VTFL)和缺陷密度(Nt)(图3i)，以及DIC器件的理想因子从1.47降至1.29(图3j)，表明离子迁移与非辐射复合受到抑制，有效提升PIPVs的Voc和FF。

图3. 基于双绝缘接触(DIC)的宽带隙钙钛矿薄膜特性。a、b 横截面扫描电子显微镜图像；c、d 导电原子力显微镜图像；e、f 开尔文探针力显微镜图像；g、h TRPL和PLQY；i 纯空穴-器件正向和反向扫描下的SCLC；j 器件的开路电压与光强关系图。

IV 宽带隙钙钛矿薄膜中双绝缘接触(DIC)的钝化机理

作者团队进一步通过飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)对DIC薄膜ITO/HTL/PMMA-Al₂O₃/PMMA-PVK进行深度剖面分析，明确揭示了PMMA中负离子(CO⁻、COOCH₃⁻、CH₃O⁻和COCH₃⁻)以及Al²⁺在WBG钙钛矿体内及埋底界面处的分布(图4a-h)。为探究聚合物PMMA在WBG钙钛矿体异质结及混合超薄复合界面层中的钝化机理，作者进一步开展X射线光电子能谱(XPS)分析。与对照的WBG钙钛矿薄膜相比，DIC基WBG钙钛矿薄膜中C 1s、I 3d、Pb 4f和N 1s的峰位均向费米能级方向移动了约0.3 eV(结合能降低)(图4i-l)，表明PMMA与WBG钙钛矿分子之间存在化学键合与相互作用，且价带最大值上移了约0.3 eV。这主要归因于PMMA中的羰基(C=O)作为路易斯碱位点，提供孤对电子与未配位的铅离子配位，从而消除陷阱态并抑制非辐射复合。

密度泛函理论(DFT)模拟计算了反位缺陷和肖特基空位(包括Pb、I和Br空位)的形成能，结果表明DIC策略显著提高了WBG钙钛矿中关键缺陷的形成能(图4m-p)。这种热力学稳定化可能源于两种协同机制：(i)晶界处的配位键合：PMMA中的羰基(C=O)与晶界处配位不足的Pb²⁺形成强路易斯酸碱相互作用；(ii)静电屏蔽作用，使反位缺陷失稳并调控局域静电势。从电子结构角度看，更高的缺陷形成能与带隙态密度降低及载流子寿命延长相关，证实PMMA通过与晶界及钙钛矿/HTL异质界面处的缺陷位点配位，实现了优异的钝化效果。这种从原子尺度的配位键合到介观尺度的缺陷能级调控的多尺度钝化机制，清晰地解释了DIC器件中Voc和FF显著提升的原因。

图4. 宽带隙钙钛矿薄膜双绝缘接触(DIC)钝化机理。ToF-SIMS三维成像图：a PbBr₃⁻、b PbI₃⁻、c PbBr⁻、d PbI⁻、e COOCH₃⁻、f CH₃O⁻、g COCH₃⁻和h Al²⁺。i C 1s、j I 3d、k Pb 4f和l N 1s的X射线光电子能谱图。m Pb、n Br和o I空位的密度泛函理论计算结果。p 反位缺陷与肖特基空位的形成能。

V 总结

研究团队开发了一种双绝缘接触(DIC)策略—晶界绝缘接触(GIC)和埋底界面绝缘接触(BIC)两种结构，有效抑制了WBG钙钛矿薄膜中缺陷诱导的漏电通道和非辐射复合。GIC结构利用PMMA聚合物的羰基(C=O)与未配位的Pb²⁺离子配位，钝化晶界及体相缺陷，并形成体异质结结构；BIC结构则采用PMMA/mp-Al₂O₃混合超薄复合界面层，通过均匀分散的mp-Al₂O₃和PMMA聚合物，有效钝化HTL/WBG钙钛矿界面处的异质结缺陷。利用该双绝缘接触(DIC)策略所制备的WBG-PIPVs在LED光源多个辐照度下均实现了效率提升：在1000 lx(288.4 µW cm⁻²，2950 K)光照下，效率为44.36%(Voc=1.091 V，FF=83.97%)；在200 lx(57.77 µW cm⁻²，2950 K)光照下，效率为40.94%(Voc=1.020 V，FF=82.83%)。该研究通过精确设计的绝缘接触，有效抑制漏电通道、钙钛矿空位形成并最大限度降低非复合损失。该DIC策略为开发高性能室内光伏器件、在弱光环境下为下一代物联网电子设备供电提供了一种有效的方案。

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Nano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、在Springer Nature开放获取(open-access)出版的学术期刊，主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, perspective, highlight, etc)，包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、电磁波吸收与屏蔽、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、PubMed、SCOPUS等数据库收录，2024 JCR IF=36.3，学科排名Q1区前2%，中国科学院期刊分区1区TOP期刊。多次荣获“中国最具国际影响力学术期刊”、“中国高校杰出科技期刊”、“上海市精品科技期刊”等荣誉，2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”。欢迎关注和投稿。

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