NML研究文章|高晶面指数Ni3S2分支阵列:双功能电解水催化剂

High-Index-Faceted Ni3S2 Branch Arrays as Bifunctional Electrocatalysts for Efficient Water Splitting

Shengjue Deng, Xinhui Xia*, Jiangping Tu*, et al.

Nano-Micro Lett. (2019) 11: 12

https://doi.org/10.1007/s40820-019-0242-8

    本文亮点     

1  通过低温硫化技术构建了TiO2@Ni3S2核/支阵列。

2  Ni3S2的高活性的高晶面指数{210}面暴露,应用于电解水析氧反应(OER)和析氢反应(HER)中。

3  Ni3S2在HER和OER中具有显著的双功能电催化活性。

         内容简介          

对于高效电解水制氢反应,开发可低温合成的、廉价、高效的金属硫化物电催化剂具有重要意义。

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浙江大学夏新辉研究员国家“万人计划”青年拔尖人才)所在课题组通过原子层沉积(ALD)在TiO2骨架上生长Ni3S2纳米片分支,构建了一种新的核-支阵列和不需粘结剂的电极。

通过在ALD-TiO2主干上诱导生长,具有外露高晶面指数{210}面的交联Ni3S2纳米片分支均匀地分布在预成型的TiO2核上。这种核-支阵列结构具有大的活性表面积、均匀的多孔结构,并且Ni3S2纳米片中暴露的{210}晶面具有丰富的活性位点。

因此,TiO2@Ni3S2核/支阵列在碱性介质中表现出良好的OER(10 mA/cm2时为220 mV)和HER(10 mA/cm2时为112 mV)电催化活性,比其他Ni3S2类电催化剂的催化效果更好,实现了稳定的全水电解。

      图文导读      

 

TiO2@Ni3S2核/支阵列的物化性质

本文中制备的TiO2@Ni3S2核/支阵列结构中,内部的TiO2芯被10~15 nm厚的交联Ni3S2包覆。与直接生长在Ni泡沫上的纯Ni3S2纳米阵列相比,这种分支Ni3S2纳米阵列具有较高的比表面积和较高的孔隙率,互连的开放结构在HER/OER过程中将促进离子扩散和H2/O2的分离。

由图1可知,Ni3S2纳米层片的暴露面为{210}面。所制备的TiO2@Ni3S2核/支阵列存在并均匀分布着O、S、Ni和Ti元素。

图1 (a)TiO2@Ni3S2阵列的核心/分支结构示意图。(b)样品的光学照片。(c-g)TiO2@Ni3S2核/支阵列的扫描电镜图像。

TiO2@Ni3S2核/支阵列的电催化性能

在1 M KOH电介质溶液中,制备的TiO2@Ni3S2电极具有很好的催化电水解析氢性能HER(最低电流密度10 mA/m2时过电位为112 mV;最高电流密度100 mA/m2时过电位为177 mV),均优于Ni2(OH)2CO3和Ni3S2纳米阵列。

制备的TiO2@Ni3S2电极具有很低的Tafel斜率(69 mV/dec),优于Ni2(OH)2CO3(105 mV/dec)和Ni3S2纳米阵列(77 mV/dec)。


图4 Ni2(OH)2CO3、Ni3S2和TiO2@Ni3S2电极的性能评估和比较:Ni2(OH)2CO3、Ni3S2和TiO2@Ni3S2电极的(a)LSV曲线、(b)Tafel曲线、(c)电流密度与扫描速率的函数关系以及(d)Nyquist曲线。(e)电流密度为100 mA cm-2时,TiO2@Ni3S2电极的电化学稳定性。

在1M KOH电介质溶液中,制备的TiO2@Ni3S2电极同样具有很好的OER催化性能。在10 mA/cm2和100 mA/cm2的电流密度下,TiO2@Ni3S2电极的过电位分别为220 mV和300 mV,明显低于Ni2(OH)2CO3(330 mV, 390 mV)和Ni3S2(280 mV, 300 mV)电极。

图5 (a) 使用双功能电催化剂的全水电解过程示意图。(b) 在5 mV/s下使用Ni2(OH)2CO3、Ni3S2和TiO2@Ni3S2电极表征OER性能的LSV曲线。(c) TiO2@Ni3S2ǁTiO2@Ni3S2电解槽的全水电解性能的LSV曲线。(d) 本课题的TiO2@Ni3S2ǁTiO2@Ni3S2电解槽与文献中其他电催化剂的全水电解性能比较。(e) 在10 mA/cm2下的电化学稳定性。

作者简介

夏新辉

(本文通讯作者)

研究员、博士生导师

浙江大学材料科学与工程学院

E-mail: 21626053@zju.edu.cn

国家“万人计划”青年拔尖人才, 浙江大学“百人计划” 研究员,浙江省千人,浙江省特聘专家。入选2018年科睿唯安全球高被引科学家。

主要从事电化学储能材料的理论和实验研究,致力于过渡金属氧化物、导电聚合物、碳材料、多孔金属及其复合材料的结构设计和可控制备,以及相应材料在电化学储能和能量转换领域的应用研究。

相应研究结果已发表在Advanced Materials, Nano Energy, Energy& Environmental Science, Nano Letters, Small等国际重要刊物上,迄今共发表SCI论文210篇,29篇论文为ESI高引用论文,主持承担国家自然科学基金3项,浙大“百人计划”专项等多项基金。

邓盛珏

(本文第一作者)

博士

浙江大学材料科学与工程学院

E-mail: 21626053@zju.edu.cn

主要研究方向:电催化,锂离子电池

 

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