NML研究论文 | 高效稳定ORR电催化剂:氮掺杂类石墨烯碳纳米片

内容简介

氧还原反应(ORR)阳极催化剂的开发是ORR电化学器件的主要方向之一。氮掺杂碳材料廉价易得,其电催化活性可与商用Pt基催化剂媲美,具有更好的实际应用前景。

上海硅酸盐研究所王家成教授课题组最近在Nano-Micro Letters期刊发表了题为Facile Synthesis of N-doped Graphene-like Carbon Nanoflakes as Efficient and Stable Electrocatalysts for the Oxygen Reduction Reaction」的文章。

此工作以可再生生物质材料(柠檬酸和双氰胺)为原料,利用简便的一步热解法合成了一系列N掺杂碳材料(NCs),此NCs由类似石墨烯的少层碳纳米片构成,其孔体积随前驱体中双氰胺的比例增加而增加。

在柠檬酸/双氰胺比例为1:6时,所得产物(NC-6)的氮含量最高(6.2%),而N元素主要以吡啶型和石墨型N基团的形式存在。在半波电势下,NC-6的负偏移约为66mV,说明具有优越的ORR电催化活性。

此外,与商业Pt/C电极相比,NC-6具有更好的甲醇渗透抗性和化学稳定性。这项研究为新型ORR电催化剂的开发及应用带来新的思路。

图文导读

▶ 示意图1 在1000℃下热解生物质柠檬酸和双氰胺合成氮掺杂类石墨烯碳纳米片。

▶ 图1 a)PC(无氮多孔碳),b)NC-1(双氰胺:柠檬酸=1:1时合成的N掺杂碳材料),c)NC-3(双氰胺:柠檬酸=3:1)和d)NC-6(双氰胺:柠檬酸=6:1)的SEM图,以及NC-6对应的e)O和f)N的元素面扫描图。

▶ 图2 NC-6的a)TEM和b)高分辨率TEM图像。

▶ 图3 a)PC,NC-1,NC-3和NC-6的XPS全谱。b) PC,NC-1,NC-3和NC-6中O/C和N/C的原子比。c) NC-1,d)NC-3和e)NC-6的N 1 s的高分辨XPS谱图。f)NC-X样品的石墨烯平面中的含N物质的示意图。

▶ 图4 PC和NC样品的拉曼光谱。

▶ 图5 a)N2吸附—解吸等温线和b)由吸附支计算出的PC和NC-X样品的对应的孔径分布曲线。实心符号和空符号分别对应于左侧和右侧的坐标轴。

▶ 图6 在0.1M KOH溶液中进行电化学氧还原测量。a)在O2饱和溶液中以10mVs-1的扫描速度和1600rpm转速对PC,NC-1,NC-3,NC-6和商业Pt / C催化剂的LSV曲线进行比较。b)半波电势和电流密度对二氰胺(DCA)与柠檬酸的质量比的依赖性。c)在O2或N2饱和溶液中NC-6的CV曲线。d)在不同转速下(从400到2025rpm)NC-6和Pt/C的LSV曲线。e)在不同转速和0.4V条件下基于LSV曲线的样品K-L图。f) 在电势范围为0.2-0.5V之间,由K-L图计算出的不同样品的电子转移数。

▶ 图7 在O2饱和的0.1MKOH溶液中及10mV s-1的扫描速率和1600 rpm的转速下NC-6和Pt/C的环盘伏安图。b)在O2饱和的0.1MKOH溶液中,NC-6和Pt/C的过氧化物收率和转移电子数。

▶ 图8 a) 在1600rpm的转速下在0.1M KOH溶液中加入3M甲醇约5min后,测得NC-6和Pt/C电极的计时电流响应。b)在O2饱和的0.1M KOH溶液中和0.4V条件下,NC-6和Pt/C电极的计时电流曲线。

文章信息

文章发表于 Nano-Micro Letters 期刊 2018 年第 10 卷第 2 期,详情请阅读全文,可免费下载。本文在期刊微信 (nanomicroletters)、微博 (纳微快报NML)、科学网博客、Facebook、Twitter等媒体推出,请多关注。以往微信推文可参看网站(http://nmsci.cn)

Cite as Daguo Gu, Yao Zhou, Ruguang Ma, Fangfang Wang, Qian Liu, Jiacheng Wang, Facile Synthesis of N-doped Graphene-like Carbon Nanoflakes as Efficient and Stable Electrocatalysts for the Oxygen Reduction Reaction. Nano-Micro Lett. (2018) 10:29.

https://doi.org/10.1007/s40820-017-0181-1

关键词:氮掺杂,类石墨烯,碳纳米片,自电催化剂,氧还原反应

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通讯作者简介

研究员,博士生导师,中科院“百人计划”入选者。中科院上海硅酸盐所“组合技术与能源材料研究”团队负责人。

先后在日本东京大学、德国德累斯顿工业大学和英国卡迪夫大学从事科研工作近6年;2013年入选中国科学院“引进海外杰出人才”(百人计划)。

在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater. 等国际期刊上发表学术论文90余篇,被引用2000余次。担任Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., J. Am. Chem. Soc., Small等多个学术期刊的评审专家,担任国际学术期刊Nano Advances的共同创刊主编,任Scientific Reports编委。

Email:jiacheng.wang@mail.sic.ac.cn

主页

http://sourcedb.sic.cas.cn/zw/rck/201304/t20130403_3813559.html

主要研究领域

(1)无机非金属材料的高通量制备与快速筛选/优化;

(2)非贵金属电催化材料结构调控及其反应机理研究;

(3) CO2存储与资源化。

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最新影响因子为4.849,JCR学科分区在材料学科和物理学科均居Q1区。2014年和2016年该刊连续入选“中国科技期刊国际影响力提升计划”,2015年和2016年荣获“中国最具国际影响力学术期刊”。

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