微孔-介孔-大孔三级多孔氮掺杂空心碳壳:高效ORR电催化剂

文章概述

阴极氧还原反应(ORR)是燃料电池的重要研究方向之一。氮掺杂纳米碳材料(CNT、石墨烯、空心碳球等)可提供可调电子结构和电子分布,是近年来受到广泛关注的ORR非金属电催化材料。尽管如此,氮掺杂碳材料与商用Pt/C催化剂相比,其电催化性能还存在较大差距。中科院上海硅酸盐研究所王家成等利用高温CO2刻蚀空心碳球的方法,制备出微孔-介孔-大孔三级多孔氮掺杂空心碳壳材料。950度活化的样品具有最大的比表面积(2072 m2 g-1), 孔容(1.96 cm3 g-1)和分级微孔-介孔分布(1.2, 2.6和 6.2 nm)。因此,该温度下活化的材料具有最优的电催化ORR性能。在这种新型三级多孔系统中,大孔能储存反应物、介孔能提高反应物传输效率、微孔有利于反应离子累积。得益于此,这种分级多孔碳壳材料具有相当优异的ORR催化活性,同时其对甲醇的耐受性和催化寿命要明显优于Pt/C。
 

文章引用信息

Ruohao Xing . Tingsheng Zhou. Yao Zhou. Ruguang Ma . Qian Liu . Jun Luo. Jiacheng Wang,Creation of Triple Hierarchical Micro-Meso-Macroporous N-doped Carbon Shells with Hollow Cores Toward the Electrocatalytic Oxygen Reduction Reaction. Nano-Micro Lett.(2018)10:3.http://dx.doi.org/10.1007/s40820-017-0157-1

  此工作发表于Nano-Micro Letters期刊2018年第10卷第1期,详情请阅读全文,可免费下载。本文同步在期刊微信、微博、科学网博客、Facebook、Twitter等平台推出。以往推文请关注中文推广网站(http://nmsci.cn)。

 作者介绍

王家成,研究员,中科院“百人计划”入选者。2007年毕业于中国科学院上海硅酸盐研究所,获工学博士学位,先后在日本东京大学、德国德累斯顿工业大学和英国卡迪夫大学从事科研工作近6年;2013年入选中国科学院“引进海外杰出人才”(百人计划)并回所工作。累计在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater.等国际期刊上发表学术论文80余篇,被引用2000余次。担任Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., J. Am. Chem. Soc.多个学术期刊的评审专家;担任国际学术期刊Nano Advances共同创刊主编;任Nature出版集团杂志Scientific Reports编委。
研究方向:1、无机非金属材料的高通量制备与快速筛选/优化;2、非贵金属电催化材料结构调控及其反应机理研究;3、CO2存储与资源化。

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图文导读

图 1  中空大孔芯分层微介孔CANHCS的合成方案

图 2  不同的温度下制备活性样品的产量

图 3  a) HPSs, b) NHCSs, c) CANHCS-800, d) CANHCS-900, e) CANHCS-950 的SEM图像 ,f) a–e)碳球的平均直径

图 4  a–b) NHCSs 和 c–d) CANHCS-950的TEM图像

图 5  NHCSs, CANHCS-800, CANHCS-900,和CANHCS-950的a)N2吸附-脱附等温线, b)微孔和中孔范围的表面积和孔隙体积,c)孔隙分布曲线

图 6  a)NHCSs, CANHCS-800, CANHCS-900 and CANHCS-950的XPS谱图,b) CANHCS-800, c) CANHCS-900, d) CANHCS-950 and 和e) NHCSs的N 1s高分辨率的XPS分析 ,f)从N 1s峰接收的不同功能N的相对原子百分比(%)

图 7  NHCSs, CANHCS-800, CANHCS-900和CANHCS-950的拉曼光谱

 

图 8  a) 50 mV s-1的扫描速度下,N2和O2饱和的0.1 M KOH电解质中,CANHCS-950的循环伏安曲线,b) 从400到2025 rpm的旋转速度,在O2饱和的0.1 M KOH电解液中CANHCS-950的线性扫描伏安(LSV)曲线,c) 不同的电极电位时,CANHCS-950从LSV 计算 的KL曲线,d) 在O2饱和的0.1 M KOH溶液中,扫描速率为10 mV s-1和1600 rpm时,CANHCS-800, CANHCS-900,CANHCS-950 和NHCSs的LSV曲线, e) 在O2饱和的0.1 M KOH溶液中,扫描速率为10 mV s-1和1600 rpm时,CANHCS-800, CANHCS-900, CANHCS-950 and NHCSs的(Eonset) 和 (E1/2) , f)在O2饱和0.1M KOH,在扫描速率为10 mV s-1和1600 rpm时,CANHCSs 和NHCSs 的极限电流密度

图 9  a)在转速为1600 rpm,环电势为0.2 V(vs SCE)时,O2饱和的0.1 M KOH电解液中CANHCS-950和Pt/C的旋转环盘电极(RRDE)伏安曲线,b)O2饱和的0.1 M KOH电解液中,CANHCS-950和Pt/C的转移电子数和过氧化物产率

图 10   a)CANHCS-950 和20% Pt/C的ORR的当前时间的恒电位阶跃响应,b)O2饱和的0.1M KOH和3 M甲醇溶液中,CANHCS-950和Pt/C 超过1000s的计时电流响应的比较

 

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