无粘结剂硫正极！镍@氮掺杂碳纳米球薄膜了解一下？

Atomic Layer Deposition-Assisted Construction of Binder-Free Ni@N-Doped Carbon Nanospheres Films as Advanced Host for Sulfur Cathode

Jun Liu, Aixiang Wei, Guoxiang Pan, Qinqin Xiong, Fang Chen, Shenghui Shen, Xinhui Xia

Nano-Micro Lett. (2019) 11: 64

https://doi.org/10.1007/s40820-019-0295-8

▍本文亮点 ▍

1 构建了无粘结剂的镍@氮掺杂碳纳米球薄膜，并将其作为硫载体。

2 氮掺杂的碳和镍层共同作用抑制多硫化物的穿梭。

3 镍@氮掺杂碳球/硫电极具有较高的倍率性能和良好的循环寿命。

▍内容简介 ▍

广东工业大学刘俊教授、浙江大学夏新辉研究员等团队合作，采用简单的水热法加原子层沉积方法首次合成了无粘结剂的镍@氮掺杂碳球，并将其用于锂硫电池的正极硫载体。

交联多层结构的镍@氮掺杂碳球能有效提高电极的导电性，为可溶性长链多硫化物提供物理阻挡“屏障”。同时，镍层上掺杂的氮杂原子和表面NiO层可以通过有效的化学/吸附协同作用抑制多硫化物的穿梭。

由于独特的复合结构和对可溶性多硫化物的双重物理和化学吸附，获得的镍@氮掺杂碳球/硫电极 (Ni@N-CNSs/S)具有增强的倍率性能和良好的长循环寿命。本文提出的设计策略为在锂硫电池中构建先进的硫阴极提供了一个很好的方案。

/ 研究背景 /

合理设计高导电性、对可溶性多硫化物有较强吸附能力的混合碳载体是实现高性能锂硫电池的主要挑战。

▍图文导读 ▍

▍镍@氮掺杂碳球薄膜的制备流程示意图及扫描电镜图表征

采用水热法在金属镍基底上制备氮掺杂的碳纳米球薄膜(N-CNSs)，然后采用原子层沉积技术在纳米球表面均匀包覆一层金属镍层，得到镍@氮掺杂碳球薄膜(Ni@N-CNSs)。

图1 (a)镍@氮掺杂碳纳米球薄膜的制备流程示意图, (b)(c)N-CNSs的SEM形貌图, (d)(e)Ni@N-CNSs的SEM形貌图。包覆镍层后纳米球的表面粗糙度增加。

▍N-CNSs及Ni@N-CNSs的透射电镜及EDS表征

透射电镜及EDS表征证实了采用水热法制备的薄膜为氮掺杂的碳纳米球薄膜，原子层沉积镀镍后在纳米球的表面均匀的包覆了一层厚度约为10 nm的镍层。

图2 N-CNSs的(a)(b)TEM-HRTEM图, (c)EDS elemental mapping图; Ni@N-CNSs的(d)(e)TEM-HRTEM图, (f)EDS elemental mapping图。

▍N-CNSs及Ni@N-CNSs的载硫及电化学性能研究

为探究ALD包覆的镍层对电化学性能的影响，文章采用超临界CO2辅助沉积技术，将硫负载到N-CNSs以及Ni@N-CNSs中。TGA测试计算结果表明经过负载后硫的含量分别为66.7 wt%(N-CNSs/S)和68.9 wt%(Ni@N-CNSs/S)。

通过制备纽扣电池并测试对应的电化学性能，如图3所示。可以看出，镍@氮掺杂碳球电极比未包覆镍的氮掺杂碳球电极的比容量、倍率特性和长循环性能都有了很明显的提升。

图3 镍@氮掺杂碳球电极和未包覆镍的氮掺杂碳球电极的(a)CV曲线, (b)Nyquist曲线, (c)倍率特性图, (d)充放电曲线, (e)库伦效率图和长循环性能图。

作者简介

刘俊

广东工业大学材料与能源学院

副教授，硕士生导师，广州市珠江科技新星

▍主要研究领域

研究方向为太阳能电池、锂离子电池、电催化、锂硫电池。

▍主要研究成果

已在国内外发表学术文章50余篇，承担国家自然科学基金青年基金，广东省科技计划等多个项目。

E-mail: gdutliu@gdut.edu.cn

夏新辉

浙江大学“百人计划”研究员

浙江省特聘专家，国家“万人计划”青年拔尖人才

▍主要研究领域

主要研究方向为电化学技术和储能；超级电容器材料；锂离子电池；电催化；电致变色材料；固态电池。

▍主要研究成果

E-mail: helloxxh@zju.edu.cn

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