最新综述!一文解读锡基催化剂电催化还原CO2

Advances in Tin-Based Catalysts for Electrochemical CO2 Reduction

Shulin Zhao, Sheng Li, Tao Guo, Shuaishuai Zhang, Jing Wang, Yuping Wu* and Yuhui Chen*
Nano-Micro Lett. (2019) 11: 62
https://doi.org/10.1007/s40820-019-0293-x
本文亮点

1 介绍了近年来用于电化学还原CO2的各种新型Sn基电催化剂的研究进展。

2 综述了Sn基电催化剂的合成、催化性能及CO2电还原反应机理。

3 简要提出并讨论了Sn基电催化剂在CO2电还原领域尚存在的挑战和机遇。

内容简介

南京工业大学吴宇平和陈宇辉课题组在本综述中总结了Sn基催化剂电催化CO2还原的研究现状。(赵树林为本文第一作者)

文章首先介绍了Sn基催化剂电催化CO2还原为甲酸和CO可能的反应路径,继而总结了用于CO2还原的各类Sn基电催化剂,详细介绍了相应催化剂的制备、催化活性、还原产物以及提高催化性能采用的策略等内容。
最后文章简要地提出并讨论了对于Sn基电催化剂用于CO2还原面临的挑战和机遇。
研究背景 

日益枯竭的化石能源及其燃烧产生的大量CO2气体给人类带来了能源与环境的双重压力。

当前减少CO2 排放的策略之一是通过电催化方法,将CO2转化为有经济价值的化工原料,如甲酸和一氧化碳。这样既可以缓解CO2的排放,又能为工业生产提供具有价值的化工原料,这对于人类的可持续发展具有重要意义。

锡基电催化剂因其价廉、环保、催化能力强、对甲酸选择性高等特点而成为人们关注的热点。

图文导读

Sn基电催化剂的反应机理及途径
根据CO2•−中质子耦合方式的不同,可以将CO2电催化还原为甲酸和CO的路径有以下三种,如图1所示。
其中,具体的反应机理与Sn基电催化剂的种类和环境密切相关,可以通过理论计算、动力学测试以及原位分析等手段,研究CO2电还原的路径和机理。
图1 Sn基电催化剂上可能发生的CO2还原的反应途径。
 各类Sn基电催化剂的总结
对用于还原CO2的各类Sn基电催化剂进行了系统的分类和总结,包括单金属锡催化剂、双金属或多金属锡催化剂、锡基氧化物和硫化物及其复合材料。从催化剂的形貌、组分、结构、测试条件等方面探究了对CO2还原性能的影响,以及提高活性、选择性和稳定性所采取的策略。
2.1 Sn单金属催化剂
Sn电催化剂的厚度、尺寸和形貌对于催化剂的活性和选择性具有非常至关重要的影响。
Wallace等人构建了Sn修饰的氮掺杂碳纳米纤维电催化剂,其中可以通过调控Sn物种(单金属纳米颗粒或Sn-N-C)的存在方式,达到调节催化剂选择性的目的(图2)。
图2 构建Sn修饰氮掺杂碳纳米纤维电催化剂的示意图及性能测试。
2.2 双金属或多金属Sn电催化剂
合金化可以精确调控电催化剂的表面电子态和结合能,从而优化催化活性。
Chen等人通过控制PdSn/C催化剂中金属Pd和Sn的比例,得到含有不同含量的Pd0/PdII 和 Sn0/SnIV PdSn/C催化剂(图3),发现其电化学活性和选择性高度依赖于表面结构。
图3 PdSn/C催化剂的形貌和组分。
2.3 Sn基氧化物
研究表明Sn基合金的高效催化活性部分来源于表面Sn的氧化,于是许多工作致力于发展Sn基氧化物电催化剂。
其中,不同相貌以及含缺陷结构的SnO2纳米材料及其复合结构作为高效的CO2电催化剂被广泛研究(图4)。
图4 表面活性剂诱导的TiO2纳米片和SnO2纳米粒子的二维限域组装策略。
2.4 Sn基硫化物
金属硫化物因其独特的表面结构、局部环境和高导电性、良好的热稳定性等特性,在提高电子转移动力学的同时,提高催化活性,因此得到了广泛的关注。
目前,Sn基硫化物也取得了很大进展,可以通过调整SnS2的厚度(如:单层SnS2)、与支撑物的相互作用(如:SnS2/RGO)以及元素掺杂(Ni掺杂,如图5)等策略实现电催化CO2还原性能的提高。
图5 元素Ni掺杂的SnS2纳米片。
/ 展望 /

通过对近年来的相关进展的回顾,Sn基电催化剂在CO2还原领域的研究取得了快速进展,具有较大的发展潜力和空间。我们认为未来工作可在以下两个方面进行研究探索:

(1)Sn基催化剂表面结构的调控和缺陷的构建。

(2)发展Sn基单原子催化剂的制备方法,实现催化剂选择性的调控。

作者简介

吴宇平

(本文通讯作者)

教授,博士生导师

 南京工业大学能源科学与工程学院

国家杰出青年科学基金获得者

主要研究领域

1. 锂离子电池及其关键材料;2. 超级电容器;3. 新型储能体系与器件;4. 太阳能制氢。

主要研究成果

近几年在Angew. Chem. Int. Ed.; Adv. Mater.; Adv. Energy Mater.; Nano Lett.; Prog. Mater. Sci.; Nano Energy; Chem. Mater.; Chem. Commun.; J Mater. Chem. A等国际知名杂志发表论文240多篇情况,论文引用8000多次,H-指数53。授权发明专利21项。

E-mail: wuyp@fudan.edu.cn

陈宇辉

(本文通讯作者)

教授,博士生导师

南京工业大学能源科学与工程学院

主要研究领域

1. 现场光/质谱电化学;2. 新型电池体系:锂离子/锂-氧电池;3. 电化学催化。

主要研究成果

在国际顶级期刊包括Nature Mater.; Nature Chem.; Nature Energy; Nature Comm.; J. Am. Chem. Soc.等发表了多篇文章,SCI他引3500余次。

E-mail: cheny@njtech.edu.cn

赵树林

(本文第一作者)

讲师

南京工业大学能源科学与工程学院

主要研究领域

纳米材料的设计与制备、电催化、能源转换与存储。

E-mail: zhaosl@njtech.edu.cn

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