NML研究论文 | 高效光解水制氢催化剂:g-C3N4/TiO2纳米管阵列异质结

【引言】

太阳能电解水制氢是提供可持续供应氢能的有效途径,可以用于燃料电池汽车或者其他储氢动力设备。但是,氢气这种清洁能源的大规模应用所面临的重大挑战是制氢成本,而这一问题有望通过光解水制氢得以解决,即在太阳能作用下,通过光电化学(PEC)水裂解电池将水直接裂解成氢气和氧气。因此,储量丰富与价格便宜的高效光解水电催化剂和光电催化剂的开发,成为近年来的研究热点和重点。

TiO2纳米管阵列是一种常用的光催化剂,但TiO2的禁带宽度大(~3.2 eV),对太阳光的吸收效率很低(只吸收4%的紫外光)。

g-C3N4具有很高的热稳定性和化学稳定性,以及优异的电子特性,是目前光催化领域的新宠。已有相关研究者用化学气相沉积法和电沉积法将TiO2和g-C3N4复合在一起,获得了高效的光电催化性质。


本文亮点

1   通过钛箔的阳极氧化和高温焙烧过程制备了g-C3N4修饰的有序TiO2纳米管阵列(TINTA)。

2    g-C3N4/ TNTA异质结有效提高了太阳光驱动水裂解的光电化学活性。其光电流密度和偏差光电转化效率分别为~0.86mA/cm2和~0.25%,比原始TiO2纳米管阵列高约2倍。

3    异质结扩大了TNTAs的光学吸收范围,加速了载流子迁移,并且通过TiO2和g-C3N4之间的有效能带排列抑制了光生电子-空穴对的复合。


内容简介

常州大学陈智栋和刘长海课题组,利用阳极氧化+高温焙烧三聚氰酸三聚氰胺的方法,制备出g-C3N4修饰的有序TiO2纳米管阵列异质结催化剂。该催化剂在1.2V偏压下,光电流和最大光电流转化效率分别达到0.86 mA/cm2和0.25%,为同条件下纯TiO2纳米管阵列的2倍。

这种异质结构光解水催化效率的提升可归因于:增加了TiO2纳米管阵列的太阳光吸收波段范围、加速了载流子迁移、抑制了光生电子-空穴对的复合。这项研究为低成本制备高效光催化剂提供了一种简便适用的方法,同时加深了对于PEC过程中半导体光阳极催化剂的作用机理的理解。


图文导读

1  TNTA和g-C3N4/ TNTA光电极的制备过程

在典型的合成工艺中,分别用Ti箔(99.9%)和1×1 cm2的铂片作为工作电极和反电极。将0.5 wt%的NH4F溶解在20 mL水和80 mL甘油中来制备电解质溶液。依次用丙酮、乙醇和去离子水对Ti箔进行超声清洗(1×4 cm2,厚度0.3 mm)。

通过改进的一步阳极氧化法,在室温和30 V条件下下经过2 h在Ti箔上合成有序排列的TNTA。随后,用去离子水充分冲洗合成的TNTA前驱体,在空气中和550℃条件下以3℃/min的加热速率焙烧2小时,然后自然冷却至室温。

2  纳米管阵列的表面形貌


用原子力显微镜(AFM)进一步研究了纳米管阵列的表面形貌。TNTAs和g-C3N4 / TNTA的特征二维图像显示,制备的TNTAs轮廓清晰,并且用g-C3N4涂覆的纳米管内径显著降低。2D AFM图像显示TNTA和g-C3N4/TNTA的管壁厚度分别为~59和91 nm。

3   g-C3N4/ TNTA异质结电极的电荷转移机理

通过研究推测可能的机理为:g-C3N4与TNTAs结合形成匹配良好的异质结,因为g-C3N4的价带和导带都高于TiO2。在光照下,电子由g-C3N4的价带激发至导带,然后转移到TiO2纳米管的导带并在g-C3N4的价带中留下空穴。最后,电子通过外部电路转移到对电极,消耗H+产生H2


作者简介

2000年获日本山口大学博士学位,曾就职于日本大阪表面处理研究所从事应用电化学的研究,2002年归国后主要从事应用电化学的教学和研究工作。

主要研究方向

化学修饰电极、电池的电极材料、印制线路板表面处理、电容器。

主页链接:

http://clxy.cczu.edu.cn/2014/0516/c2523a34092/page.htm

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