湖南大学郑建云等:基于太阳能的废旧电池高纯锂金属光电化学回收新策略

研究背景

随着电动汽车与便携电子设备市场的迅猛扩张，锂资源需求持续攀升，陆地锂储量预计将在本世纪中叶面临枯竭。与此同时，大量退役的含锂电池若处理不当，不仅造成宝贵资源浪费，更会引发严峻的环境污染。目前，从废旧电池中回收锂多采用高温强酸/碱条件下的湿法冶金技术，存在能耗高、污染大、步骤繁琐等问题。因此，开发一种高效、选择性好、环境友好且可持续的锂回收技术，对于保障锂资源供应链安全和推动循环经济发展至关重要。

Recycling of High-Purity Lithium Metal from Waste Battery by Photoelectrochemical Extraction at Ultralow Overall Potential

Longfei Yang, Chao Huang, Yanhong Lyu, Dawei Chen, Aibin Huang & Jianyun Zheng

Nano-Micro Letters (2026)18: 117

https://doi.org/10.1007/s40820-025-01958-z

本文亮点

1. 太阳能驱动，超低电位运行：设计了一种新型光电化学(PEC)回收系统，仅需2V外加偏压(远低于Li⁺/Li的还原电位)，在1个太阳光照下即可运行，极大降低了能耗。

2. 高选择性提取，产物纯度高：利用Li⁺与Fe²⁺、Co²⁺、Ni²⁺等杂质离子之间的氧化还原电位差异，实现了从多阳离子电解液中选择性提取锂金属，产物纯度高达99.5%。

3. 一石二鸟，纯化与回收协同：该系统不仅能高效提取锂，还能通过前置步骤纯化电解液并同步回收铁、钴、镍等其他有价金属，实现了废物资源化的最大化。

4. 性能稳定，具备经济可行性：长期运行测试与技术经济评估表明，该PEC系统稳定性好，且因使用廉价TiO₂光电阳极替代贵金属电极，显示出优于传统电解方法的成本潜力。

内容简介

针对废旧电池锂回收面临的效率、选择性与环境友好性挑战，湖南大学郑建云团队等人创新性地提出了一种太阳能驱动的光电化学(PEC)选择性提取策略。该策略的核心在于巧妙利用不同金属离子(Li⁺、Fe²⁺、Co²⁺、Ni²⁺)的还原电位差异。研究团队首先筛选并优化了以金字塔状n⁺p-Si为光吸收层、TiO₂为助催化层的复合光电阴极(ATOS)。该光电阴极能高效捕获光子产生电子，并在超低过电位下将Li⁺还原为金属锂。对于电解液中的Fe、Co、Ni等杂质离子，则通过泡沫镍阴极与TiO₂光电阳极组成的无偏压(或低偏压)PEC系统优先提取去除，实现电解液的预纯化。纯化后的电解液再进入锂提取单元，从而实现了从复杂多阳离子体系中一步法获得高纯锂金属。该工作为废旧电池中有价金属的绿色、高效、选择性回收开辟了一条崭新的太阳能驱动路径。

图文导读

I 系统设计与选择性回收原理

如图1所示，整个PEC回收流程分为两个核心步骤：电解液纯化与锂金属提取。在纯化阶段，利用泡沫镍阴极在零偏压下优先沉积还原电位较高的Fe、Co、Ni离子。在锂提取阶段，采用优化的ATOS光电阴极，在2V低偏压下选择性还原Li⁺为金属锂。两个步骤基于电位差实现顺序分离，不仅得到了高纯锂，还实现了其他金属的同步回收，残余电解液可循环利用。

图1. 锂的回收利用。

II 光电阴极优化与高效锂提取性能

研究团队系统比较了TiO₂、WO₃、MoO₃三种助催化剂层修饰的Si光电阴极性能。结果表明，经100°C退火处理的TiO₂/n⁺p-Si(ATOS)光电阴极表现出最佳的锂提取性能(图2a)。在0.056 V (vs. Li⁺/Li) 电位下，其锂提取速率可达~1.64 g h⁻¹ m⁻²，法拉第效率高达81.0%。即使在高锂浓度(1 M)下，提取速率仍能提升至4.85 g h⁻¹ m⁻²。XPS和EPR表征证实了反应后光电阴极表面有金属锂层形成(图2d)。

图2. 硅基光电阴极上锂金属提取的PEC性能。

III 定杂质离子高效去除与协同回收

图3. 多阳离子电解质中选择性锂提取工艺设计。

为实现选择性提锂，必须先去除Fe、Co、Ni等杂质。研究筛选发现，泡沫镍是高效的阴极材料。在由泡沫镍和TiO₂光电阳极组成的无偏压两电极PEC系统中，Fe、Co、Ni离子均能被有效提取(图3)。例如，Fe的提取速率在零偏压下可达1.04 g h⁻¹ m⁻²。此过程对溶液中的Li⁺几乎没有损失，成功实现了电解液的预纯化，为后续高纯锂的提取奠定了基础。

IV 集成器件演示与技术经济分析

将上述两个步骤集成，研究人员构建了共面ATOS光电阴极-TiO₂光电阳极串联PEC器件(图4)。该器件在2V总偏压、1个太阳光照下，对已纯化的多阳离子电解液进行锂提取，获得了~1.38 g h⁻¹ m⁻²的提取速率、90.7%的法拉第效率和99.5%的产物纯度。长期循环测试(8个周期)显示系统性能稳定(图5a)。技术经济评估表明，该PEC方法因使用廉价光电极和超低运行电位，在成本上优于传统电解法，展现出良好的商业化应用前景(图5b-c)。

图4. 通过两种超低电位光电化学系统实现从多阳离子电解质中选择性提取锂金属的演示。 

图5. PEC锂金属提取的长期稳定性测试与技术经济评估。

V 总结

本研究发展了一种太阳能驱动的光电化学新方法，用于从废旧电池的多阳离子电解液中选择性、高效地回收高纯度锂金属。该策略利用金属离子的还原电位差，通过“先纯化、后提锂”的步骤，不仅实现了锂的高选择性提取(纯度>99.5%)，还能同步回收铁、钴、镍等有价金属。所构建的共面串联PEC器件在超低工作电位(2V)下运行，兼具良好稳定性与经济可行性。这项工作为废旧电池中关键金属资源的绿色、可持续回收提供了一条极具潜力的太阳能驱动新途径，对缓解锂资源短缺和减少电子废弃物污染具有重要意义。

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