山东理工丛海林等三校联合：可定制可降解的圆柱异质结构器件，用于无干扰呼吸频率监测

研究背景

可降解压阻式传感器在呼吸频率精准监测与呼吸系统疾病防控中展现出广阔的应用前景。然而，其在实际应用中依然面临一系列挑战：传统传感器往往在呼吸检测过程中受到湿度、温度及机械运动伪影的干扰，导致信号稳定性与监测精度不足，限制了其在复杂环境下的长期可靠运行。因此，设计兼具稳定性、生物可降解性与抗干扰性能的压阻传感体系，已成为推动呼吸监测类可穿戴电子器件走向实际应用的重要研究方向。

Robust and Biodegradable Heterogeneous Electronics with Customizable Cylindrical Architecture for Interference Free Respiratory Rate Monitoring

Jing Zhang#, Wenqi Wang#, Sanwei Hao*, Hongnan Zhu, Chao Wang, Zhouyang Hu, Yaru Yu, Fangqing Wang, Peng Fu, Changyou Shao*, Jun Yang*, and Hailin Cong*

Nano-Micro Letters (2026)18: 34

https://doi.org/10.1007/s40820-025-01879-x 

本文亮点

1. 构建了定制圆柱微结构的可降解纤维素基压阻传感器，在偏轴变形(0-120°)、高湿(50-100%)与宽温(30-80 ℃)条件下保持干扰无关响应，呼吸模式识别准确率约90%，满足实时健康监测需求。

2. 得益于剪切力驱动的MXene/纤维素凝胶自组装与层层紧密堆叠的圆柱界面架构，器件兼具力学耐久与电化学稳定；结合嵌入式传感与机器学习实现呼吸信号的智能识别与分类。

3. 采用环保可降解材料与可扩展、可定制工艺，降低电子废弃物负担，面向可穿戴医疗与可持续电子器件应用，为绿色医疗与智能诊疗体系提供新路径。

内容简介

呼吸监测是健康管理与疾病预警的重要环节，但现有传感器在湿度、温度及复杂变形下易产生信号失真与性能衰减。山东理工大学丛海林教授/郝三伟副教授、北京林业大学杨俊副教授、大连工业大学邵长优副教授联合提出一种基于“异质层级组装+圆柱可定制结构”的可持续压阻传感方案，并将其用于无束缚呼吸监测。器件由MXene/纤维素导电层与明胶增强层构成，采用模板辅助真空过滤与激光刻蚀构建圆柱微结构，分子动力学揭示剪切力驱动的自组装机理。该传感器具备约4.0 N穿刺强度与>65 MJ/m3韧性，经历10,000次弯折与25,000次循环仍保持高保真输出；在50-100%湿度、30-80 ℃与0-120°偏轴条件下实现毫秒级稳定响应。结合机器学习，可准确区分正常、快速、深呼吸与咳嗽，预测准确率约90%。该策略突破“灵敏度-稳定性”权衡，为可降解可穿戴医疗与绿色智能电子提供了高潜力途径。

图文导读

I 呼吸速率监测传感器的整体设计策略与配置

纤维素基压阻式传感器(CPS)是一种基于纤维素集成感知层(CISL)的压阻型传感器体系，其核心在于通过真空辅助自组装实现可定制圆柱微结构的构建(图1)。该结构依赖于MXene与氧化纤维素纳米纤维的层叠取向与拱形形貌，从而在传感过程中形成可靠的导电通路。然而，要实现超灵敏度与无干扰的信号输出，CPS必须同时满足机械稳健性与界面电连接的高度稳定，这对其在多重扰动条件下的呼吸监测应用提出了严峻挑战。

图1. 整体设计策略。(a) 传感层的制备过程；(b) 传感层可定制圆柱界面结构示意图；(c) 压力传感器的组成概述及响应机理；(d) 呼吸频率监测传感器原理图；(e) 集成在口罩上的传感器照片，持续监测呼吸状态；(f) 呼吸状态分类的机器学习算法；(g) 设想用于在移动终端设备上区分各种呼吸状态(包括正常呼吸、快速呼吸、深呼吸和咳嗽)的应用。

采用激光刻蚀掩膜(孔径100-500 μm)结合真空辅助过滤构建圆柱穹顶状MXene/纤维素导电层(CISL)，较大孔径显著提升表面粗糙度(Sa由10.55增至72.32 μm)，同步增强压阻灵敏度与结构稳定性(图2a、2b)。随MXene浓度由1-9 mg mL⁻1提高，阻抗下降、导电性增强，9 mg mL⁻1时电阻最低且长期稳定(图2c、2d)。提高纤维素至0.16 wt%使穿刺强度≈4.0 N，弹性模量24 MPa、拉伸强度50 MPa、韧性>65 MJ m⁻3。FTIR/XRD证实MXene-纤维素氢键与层间耦合增强；银基叉指电极在大变形下仍稳定且分布均匀(图2e-2g)。基于上述性能，所制备CISL具备用于柔性、耐久、稳定压阻传感的应用潜力。

图2. 架构设计与制备。(a) 增加圆柱形尺寸的传感层的照片，比例尺，5mm；(b) 感测层的表面粗糙度和地形轮廓；(c) 不同MXene浓度下传感层的表面阻抗测量；(d) 不同MXene浓度(1、3、5、7、9 mg/mL)下传感层30 d内电导率(σ)和电阻的变化；(e) MXene纳米片、TOCNF和MXene/TOCNF的FTIR光谱；(f) 大面积封装层(BC膜，25 × 30 cm)及组装电极的柔韧性展示，如扭、折、滚等；(g)外包覆层上丝网印刷银基交叉指电极的SEM图像和能谱图(Ag，C，O)。

为提升传感稳定性与快速响应，采用MXene/TOCNF与明胶协同构建的紧凑层叠异质结构；TOCNF动态氢键形成均匀互联网络，显著强化界面结合并降低缺陷(图3a-3c)。通过横截面SEM、3D表面形貌与阻抗循环测试验证结构效应：原始导电层在10,000次弯折后阻抗波动明显，而异质层基本不变，界面无分层与物理损伤(图3d-3f)。FTIR/XPS证实氢键与静电作用增强界面耦合(图3g、3h)。此外，CISL在37 ℃下WVTR达4424 g·m⁻2·day⁻1，4 wt% H₂O₂中72 h完全分解、自然环境150天近完全降解，随MXene浓度升高水接触角由101.84°降至77.74°，亲水性提升(图3i-3k)。基于以上结果，所制备传感层兼具力学、电学与环境稳定性，满足高性能可降解呼吸监测应用需求。

图3. 动态相互作用及综合性能。(a) 高度交织的纤维素网络结构；(b) 致密的层状非均质传感层；(c) MXene/TOCNF、MXene/TOCNF-明胶和界面剥离后传感层的表面粗糙度；(d) 卧式拉伸机不同角度连续弯曲试验照片；(e) 在10,000次折叠疲劳循环后，感应层阻抗变化；(f) 10,000次弯曲后无结构破坏的截面SEM图像；(g) MXene与纤维素凝胶之间的动态相互作用示意图；(h) MXene纳米片和MXene/TOCNF对应的C 1s和O 1s XPS光谱；(i) 通过盐酸的渗透性验证渗透到传感层，使pH指示剂变色；(j) 感应层在20 ℃和37 ℃下与纸张、PDMS、PE、聚对二甲苯的水蒸气透过率(WVTR)比较；(k) 不同MXene浓度(分别为1、3、5、7、9 mg/mL)下传感层的水接触角。

II 剪切力驱动下的微观结构演化机制

真空过滤中，剪切力促使MXene/纤维素逐步沉降并取向，平均高度由41.4/29.3 Å 降至 18.3/12.2 Å，x方向端对端距离收缩，呈现方向性堆叠。体系由0 ns的随机分散在5 ns内演变为致密层状；RDF与角度分布显示分子逐渐靠近且由无序转为有序。氢键数量基本稳定(520-640)，主要增强界面而非驱动重排，范德华力主导致密化(图4)。综上，组装机理为剪切力驱动的旋转取向与层层堆叠，氢键/静电相互作用提供结构稳定性。

图4. 架构构建的理论分析：MXene纳米片与纤维素纳米纤维在水溶液剪切力场中演化过程。(a) MXene和纤维素分子随时间的平均高度；(b-c) MXene和纤维素分子沿X、Y和Z轴随时间的端到端距离；(d) 0、1、3、5 ns剪切力场下的模拟构型；(e) 分子模拟动态快照；(f) 不同方向0和5ns时分子笼构型及其局部放大快照；(g) 开始和结束系统的径向分布函数；(h) 剪切力场作用下水溶液中MXene与纤维素的锐角演变过程；(i) 5ns内MXene与纤维素之间形成的氢键数。

III 压力响应与呼吸监测综合评价

为评估CPS压阻性能，基于等效电路将灵敏度曲线划分为初始/线性/饱和三阶段(图5a)。尺寸优化表明：CPS-4在200 kPa下灵敏度更高，CPS-1线性范围更宽、信号更稳(图5b)。在4-35 kPa内电流变化显著且稳定，电流与压力高度同步、滞后小，并在0.1-2 Hz下保持稳定响应(图5c-5e)。尺寸对比显示CPS-1因局部应力集中峰值更高，CPS-4因受力均匀更平稳(图5f)。随界面尺寸增大，响应/恢复时间缩短至24/41 ms(图5g)；经25,000次循环后电流无衰减，体现优异的可靠性与结构完整性(图5h)。雷达与对比表明，CPS在灵敏度、量程、响应速率与稳定性方面优于多数已报道器件，兼具可定制、生物可降解与耐受优势，具备可持续应用潜力。

图5. 压阻响应原理。(a) 传感机构和相应等效电路的示意图；(b) 不同圆柱界面尺寸(0~200kpa)下CPS的灵敏度曲线；(c) 在4、5、10、15、20、25、35 kPa范围内的准确压阻响应；(d) 压力和输出信号之间的滞后可以忽略不计；(e) 不同响应频率(分别为0.1、0.25、0.5、1、1.5、2 hz)下的稳定传感；(f) 不同圆柱界面尺寸的I-T曲线；(g) CPS的响应/恢复时间；(h) CPS压力传感器25,000次以上循环稳定性(~20kpa)。

IV 信号稳定性验证

为验证环境适用性，CPS在高湿、温度扰动与机械变形下均表现稳定：在雾化腔95%、78%、62%湿度下电流约2.07×10⁻2 A恒定(图6a、6b)；31-79 ℃测试中红外热成像与信号变化一致(图6c)；湿度-温度耦合(50%冷风、100%冷风、100%热风)下I–T≈1.2×10⁻2 A、10次循环无明显波动(图6d)。在30-80 ℃梯度中，90 s内电流≈2.0×10⁻2 A 保持稳定，14天电阻维持43-46 Ω(图6e)。机械扰动下(R=0.5 cm，0-120 °)，输出≈2.8×10⁻3 A在各角度与100 s持续加载中均无衰减(图6f-6h)。上述稳定性归因于致密层叠结构与接触-分离机制，可分散局部应力并抑制基线漂移，确保复杂环境下的长期可靠输出。

图6. 纤维素基压阻式传感器(CPS)在多信号输入条件下的稳定性性能。(a) 玻璃雾室湿度控制系统及湿度变化过程的照片；(b) 不同湿度下(95%、78%、62%)CPS的I-T曲线；(c) 不同温度(31 ℃、42 ℃、47 ℃、58 ℃、68 ℃、79 ℃)下气流扰动的红外相机图像；(d) 各种多信号输入条件(50%湿度和冷风、100%湿度和冷风、100%湿度和热风)的稳定I-T曲线；(e) 不同温度范围(30-50 ℃、40-60 ℃、60-80 ℃)下CPS的I-T曲线；(f) 弯曲状态(半径0.5 cm，角度0~120o)应力集中示意图；(g) CPS在不同弯曲下的照片；(h)不同弯曲角度(0o、30o、60o、120o)下的信号稳定性。

V 多信号输入场景下的适用性评估

为验证真实应用，将CPS集成于口罩并配合无线模块实现实时传输。其可无失真捕捉正常/快速/深呼吸/咳嗽等信号，快速傅里叶变换分析揭示频域与时域差异并体现个体差异(图7a)。基于深度学习的分类模型准确率约90%(快速=100%，咳嗽/正常=90.9%)，ROC曲线分析显示各类状态的AUC值均接近1.0，判别与泛化性能优异(图7b-7d)。在羽毛球实景中，温湿度与形变等扰动下仍稳定监测，连续1000 s的心电信号与呼吸频率变化显示，CPS能在快呼吸和慢呼吸阶段之间稳定监测呼吸动态(图7e-7g)。综上，CPS在复杂环境与多信号输入下仍具高灵敏与高可靠性，满足长期可穿戴呼吸监测需求。

图7. 呼吸频率监测的验证。(a) 通过CPS记录稳定准确的呼吸信号，并进行相应的时频域分析，包括正常呼吸、快速呼吸、深呼吸和咳嗽情况；(b) 用于呼吸信号数据分类的机器学习算法模型；(c) 呼吸模式分类的混淆矩阵；(d) ROC曲线用于测试集上的呼吸模式分类；(e) 20分钟内长期呼吸频率监测照片；(f-g)无线心电信号记录和相应的有明显程度分化的可分辨呼吸频率监测。

IV 总结

文章针对可持续柔性电子的发展需求以及呼吸系统疾病防控的紧迫性，创新性地提出了一种基于天然材料集成与可定制圆柱微结构设计的呼吸频率监测传感器。研究结果表明，该传感器在呼吸状态的实时追踪中展现出高灵敏度与高可靠性，且信号无明显失真。具体而言，依托分子动力学模拟与系统表征，研究揭示了MXene/TOCNF在真空过滤过程中由剪切力驱动的自组装机理，证实了层层氢键桥联与紧凑层叠结构在多重动态环境下实现结构稳定性的关键作用。此外，传感器采用全纤维素基材料结合掩膜辅助真空过滤工艺构筑，不仅具备良好的可定制性和可降解性，还能在氧化或土壤环境中实现环保降解，从源头上避免电子废弃物的累积。进一步地，传感器集成于口罩中可实现对不同呼吸模式(正常、快速、深呼吸及咳嗽)的精准区分，平均预测准确率接近90%，显著提升了日常活动中呼吸监测的实用性。

文章不仅为高保真呼吸监测器件的构筑提供了新的思路和方法，也为可持续健康电子学的发展和分子尺度界面作用机理的研究提供了重要参考。未来，该策略有望在个性化健康监测、疾病预警及绿色可穿戴系统中发挥更大作用。

作者简介

关于我们

Nano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、在Springer Nature开放获取(open-access)出版的学术期刊，主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, perspective, highlight, etc)，包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、电磁波吸收与屏蔽、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、PubMed、SCOPUS等数据库收录，2024 JCR IF=36.3，学科排名Q1区前2%，中国科学院期刊分区1区TOP期刊。多次荣获“中国最具国际影响力学术期刊”、“中国高校杰出科技期刊”、“上海市精品科技期刊”等荣誉，2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”。欢迎关注和投稿。

Web: https://springer.com/40820

E-mail: editor@nmlett.org

Tel: 021-34207624

如果文章对您有帮助，可以与别人分享！：Nano-Micro Letters » 山东理工丛海林等三校联合：可定制可降解的圆柱异质结构器件，用于无干扰呼吸频率监测