南洋理工P.S.Lee团队:低温原子层沉积纳米叠层介电增强柔性薄膜晶体管性能

随着微电子技术发展和应用,具有可弯曲、可变形和便携式等特性的柔性薄膜晶体管,在可穿戴健康管理设备和柔性显示器等领域引起了广泛的研究。其中使用金属氧化物制成的柔性薄膜晶体管,虽然与碳纳米管和有机材料制备的晶体管相比具有更好的性能和稳定性,并且可以与半导体工艺相兼容以实现大规模制备,但是其较高温度的退火工艺,却会对柔性基底和晶体管的性能和稳定性产生负面影响。因此探索低温(200℃或更低)下具有理想器件性能的柔性薄膜晶体管具有相当重要的意义。

Al₂O₃/HfO₂ Nanolaminate Dielectric Boosting IGZO-Based Flexible Thin-Film Transistors

Qiuwei Shi, Izzat Aziz, Jin-Hao Ciou, Jiangxin Wang, Dace Gao, Jiaqing Xiong, Pooi See Lee*

Nano-Micro Letters (2022)14: 195

https://doi.org/10.1007/s40820-022-00929-y

本文亮点

1. 通过原子层沉积技术在温度相对较低的150℃下开发出稳定的叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层。

2. 在具有Al₂O₃/HfO₂绝缘层的柔性基底上进一步制备底栅顶接触的柔性薄膜晶体管(TFT)

3. 柔性TFT的载流子迁移率为9.7 cm2V⁻1s⁻1,开/关比约为1.3 × 10⁶,亚阈值电压为0.1 V,饱和电流高达0.83 mA,亚阈值摆幅为0.256 Vdec⁻1

内容简介

柔性薄膜晶体管(TFT)在柔性可穿戴的显示器或传感器的开发中引起了广泛的关注。然而,传统的高温加工工艺阻碍了在柔性基底上制备稳定可靠的介电材料。新加坡南洋理工大学的Pooi See Lee教授团队通过原子层沉积在温度相对较低的150℃下开发了一种稳定的叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层。该工作采用化学计量比为In0.37Ga0.20Zn0.18O0.25的溅射非晶铟镓锌氧化物(IGZO)用作有源沟道材料。在具有Al₂O₃/HfO₂绝缘层的柔性聚酰亚胺基底上进一步制备底栅顶接触的柔性TFT。得益于由非晶Al₂O₃、结晶HfO₂和铝酸盐Al-Hf-O相组成的纳米叠层中独特的结构和成分,所制备的TFT呈现出9.7 cm2V⁻1s⁻1的载流子迁移率,开/关比约为1.3 × 10⁶,亚阈值电压为0.1 V,饱和电流高达0.83 mA,亚阈值摆幅为0.256 Vdec⁻1,这意味着该TFT是一种高性能的柔性TFT,并且其能够承受40 mm的弯曲半径。这种具有纳米叠层绝缘层的TFT在相对湿度为60-70%、温度为25-30℃的环境中具有优异的湿度稳定性和滞后特性。除此之外,这种Al₂O₃/HfO₂纳米叠层介电增强IGZO基柔性TFT还具有高达95%的高产率,在商用大规模制备领域展现出潜在的应用前景。

图文导读

I 含叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT制造过程

在本研究中,所有具有底栅顶接触结构的TFT都是通过典型的光刻工艺制备的。受到纳米叠层结构可以制备高密度、防潮、抗氧化的柔性薄膜的启发,通过控制ALD工艺的处理步骤,制造出了具有不同层数的叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层。具体每一层的制备程序和相关参数如图1(a)所示。图1(b)中给出的是所制备出的TFT器件的光学显微图像,从图像中可以测算出该器件的有效沟道长度为20 μm、宽度为100 μm。将PI基底从硅片上剥离后,弯曲半径为40 mm的柔性PI基TFT如图1(c)所示。

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图1. (a) 含叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的基于IGZO的TFT制造流程示意图,包括各层的厚度信息;(b) 制备好的TFT器件的显微图像;(c) 柔性基底上具有Al₂O₃/HfO₂绝缘层的TFT照片。

II 叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的电气性能测试

为了证明基于IGZO的TFT性能,将采用150℃的ALD沉积的不同绝缘层TFT的电气性能进行了比较,绘制图像如图2所示。图2(a)、(d)和(g)分别显示了叠层Al₂O₃/HfO₂、HfO₂和Al₂O₃三种绝缘层的TFT的传输特性,其中叠层Al₂O₃/HfO₂的最大通电电流高达0.7 mA,分别比HfO₂和Al₂O₃绝缘层的TFT高出350%和260%。如图2(b)、(e)、(h)所示,三种绝缘层TFT的阈值电压分别为0.1 V、2.1 V和1.7 V。图2(c)、(f)、(i)显示了叠层Al₂O₃/HfO₂、HfO₂和Al₂O₃三种绝缘层TFT的输出特性,其中施加的VGS范围为2-10 V,步长为2 V。从图中可以看出,三个样品的饱和电流和夹断区域清晰可见,表明VGS可以很好地控制通道电流。并且这三种TFT无电流拥挤效应也表明源漏极和导电沟道接触良好。在10 V的VGS下,带有叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的TFT的IDS(0.42 mA)至少比带有HfO₂(0.18 mA)和Al₂O₃(0.13 mA)绝缘层的TFT大两倍,这可能归功于叠层Al₂O₃/HfO₂的热力学稳定性、高密度和良好的耐腐蚀性以及较高的饱和载流子迁移率。

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图2. 采用不同绝缘层制备的IGZO基TFT的传输特性、IDS曲线和输出特性:(a)-(c) 叠层Al₂O₃/HfO₂;(d)-(f) HfO₂;(g)-(i) Al₂O₃。

III Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的形貌和微观结构表征

为了表征150℃下通过ALD沉积的Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的形貌和微观结构,对TFT器件的IGZO/Al₂O₃/HfO₂层进行了横截面TEM‑EDS分析。首先使用双光束FIB系统制备的样品SEM图像如图3(a)所示。图3(b)显示了Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的横截面TEM图像,从图中可以观察到五层总厚度约为20nm的浅色层(Al₂O₃)和暗色层(HfO₂)的堆叠结构,界面粗糙度小,厚度均匀性良好。从图3(c)中的HRTEM可以看出Al₂O₃层为非晶态,而HfO₂的晶格条纹可以被清楚地观察到,表明它是结晶状态。此外,图3(d)中的FFT衍射图案也明显证明了HfO₂层的单晶性质。如图3(e)所示,IGZO/Al₂O₃/HfO₂提取的横截面EDS图明确显示了Zn、In、Ga、Al、Hf、C和O元素的分布。图3(f–i)分别显示了Hf、Al、In和O元素的EDS图。

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图3. (a) FIB制备的TEM样品的SEM图像;150℃下通过ALD制备的叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的横截面(b) TEM和(c) HRTEM;(d) 从c图中虚线区域获得的快速傅里叶变换(FFT)衍射图案;(e) 元素Zn、In、Ga、Al、Hf、C和O的横截面TEM-EDS元素映射图;(f-i) Hf、Al、In和O的EDS映射图。

IV Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的元素组成和化学分析

叠层Al₂O₃/HfO₂、HfO₂和Al₂O₃绝缘层的XPS光谱如图4(a)所示,对应于C、O、Al和Hf元素的峰出现在叠层Al₂O₃/HfO₂的XPS光谱中。HfO₂和Al₂O₃的XPS光谱中则分别观察到属于C、O和Hf元素的峰以及对应于C、O、Al元素的峰。Al₂O₃/HfO₂纳米叠层和Al₂O₃的O 1s轨道的XPS光谱如图4(b)所示,并通过高斯拟合由两个峰成分进行拟合。图4(c)、(d)显示了Al₂O₃/HfO₂纳米叠层、Al₂O₃和HfO₂的Al 2p和Hf 4f的XPS光谱。Al₂O₃和HfO₂中Al 2p和Hf 4f的峰位于74.5 eV、18.4 eV和16.7 eV,与之前报告中的结合能一致。对于Al₂O₃/HfO₂纳米叠层,与Al₂O₃和HfO₂相比,Al 2p峰向74.5 eV的较低结合能移动,而Hf 4f峰则向18.8 eV和17.1 eV的较高结合能移动。Al₂O₃/HfO₂纳米叠层中Al 2p和Hf 4f的结合能位移是由Al和Hf的电负性差异引起的。因此,如图4(e)所示,Al–Hf–O铝酸盐相形成于Al₂O₃/HfO₂纳米叠层中的Al₂O₃和HfO₂层之间。
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图4. (a) 制备出的叠层Al₂O₃/HfO₂、HfO₂和Al₂O₃绝缘层的X射线光电子能谱;叠层Al₂O₃/HfO₂和Al₂O₃的高分辨(b)O 1s和(c)Al 2p光谱;(d) 叠层Al₂O₃/HfO₂和HfO₂的高分辨Hf 4f光谱;(e) 界面处具有非晶态Al₂O₃、结晶HfO₂和铝酸盐(Al-Mg-O)相的Al₂O₃/HfO₂纳米叠层示意图。

叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的柔性TFT的弯曲性能测试

PI基底上的柔性TFT由150℃ ALD沉积的Al₂O₃/HfO₂纳米叠层制成。如图5(a)所示,可在弯曲半径为40 mm的弯曲表面上测试具有Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的PI基柔性TFT。图5(b)显示了固定VDS为3 V的PI基柔性TFT的传输特性。器件的泄漏电流在10-9 A范围内,最大Ion高达0.83 mA,得到的开关电流比大于106。由图5(c)中IDS和VGS的交点可以提取出阈值电压为2.8 V。图5(d)显示了输出特性,施加的VGS从2 V增加到10 V,步长为2 V,从输出特性曲线中可以观察到饱和的IDS,且在10 V的VGS下IDS高达0.72 mA。图5(e)显示了在40 mm弯曲半径下重复弯曲100次后所制备的柔性IGZO基TFT的传输特性。此外,图5(f)还总结了制备TFT的稳定最大IDS和平均栅泄漏。IGZO基柔性TFT的这些电气性能显示了其良好的柔性和耐久性。

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图5. (a) 在弯曲半径为40 mm的弯曲表面上测试含Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的PI基柔性TFT的照片;在40 mm弯曲半径下测试的柔性TFT的(b)传输特性,(c)IDS曲线以及(d)输出特性;在40 mm的弯曲半径下重复弯曲100次后,IGZO基柔性TFT的(e)传输特性、(f)最大IDS和平均IGS。

VI 叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的湿度稳定性和产率

通过将器件在实验室环境中(相对湿度为60-70%,温度为25-30℃)储存不同的时间,研究了制备的叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的湿度稳定性和滞后特性。如图6(a)所示,叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的栅极泄漏保持稳定,约为10-10 A。同时,TFT在相对湿度为60–70%、温度为25–30℃的环境中暴露48 h后,表现出理想的传输行为,只具有较小的滞后特性。此外,还对叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的可靠性进行了研究。如图6(b)所示,一共测试了7组共49个IGZO基的TFT单元,只有第3组和第4组中的两个单元受损,其他47个单元工作良好,平均最大IDS为0.79 mV,叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的产率高达95%。

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图6. (a) 叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的柔性TFT在原始状态以及在实验室环境(相对湿度为60-70%,温度为25-30℃)中分别存储6 h、24 h、48 h后的传输特性和滞后特性;(b) 3D条形图显示了7组(每组7个单元)的IGZO基TFT的最大IDS。

作者简介

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Qiuwei Shi

本文第一作者

南洋理工大学 研究员
主要研究领域
合成纳米新材料、开发新型透明导体、柔性可拉伸设备等。
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Izzat Aziz

本文第一作者

南洋理工大学 博士研究生
主要研究领域
新型纳米材料与柔性可穿戴设备。
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Pooi See Lee

本文通讯作者

南洋理工大学 教授
主要研究领域
合成与开发纳米新材料、高能电容器、新型透明导体、柔性可拉伸设备和节能电致变色涂料。

主要研究成果

Lee教授于2002年获得新加坡国立大学博士学位;2002年至2003年加入Chartered Semiconductor Manufacturing Ltd (现为Globalfoundries) 研究与技术开发部;2004年1月获得美国电化学学会颁发的2001年Norman Hackerman青年作家奖,并加入南洋理工大学材料科学与工程学院,担任助理教授;2009年被提升为终身副教授;2015年9月被晋升为全职教授。Lee教授在能源和电子应用纳米材料领域撰写并合著了许多出版物,拥有30多项专利申请/临时申请。2004年7月至2008年担任MSE主席(本科生),2012年6月至2014年6月担任副主席(研究),2014年3月担任副主任(教职员工)。她于2014年获得国庆奖、公共行政奖章(铜牌)。Lee教授还是享有盛誉的NRF 2015级研究员。2016年至2019年,她担任工程学院副院长,并于2020年被任命为研究生院院长。Lee教授研究方向主要是合成创新纳米材料,并通过了解结构特性来利用其多功能性。她开发了高能电容器、节能电致变色涂层、新型透明导体、柔性和可拉伸设备,热衷于推进绿色纳米技术的前沿,并将研究成果转化为真正的解决方案。Lee教授于2020年当选为美国国家发明家学会(NAI)院士,这是仅授予学术发明家的最高专业荣誉。

Email:pslee@ntu.edu.sg

撰稿:原文作者

编辑:《纳微快报(英文)》编辑部

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Nano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、在Springer Nature开放获取(open-access)出版的学术期刊,主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, perspective, highlight, etc),包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、电磁波吸收与屏蔽、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、PubMed、SCOPUS等数据库收录,2021JCR影响因子为 23.655,学科排名Q1区前5%,中科院期刊分区1区TOP期刊。多次荣获“中国最具国际影响力学术期刊”、“中国高校杰出科技期刊”、“上海市精品科技期刊”等荣誉,2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”。欢迎关注和投稿。

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