p-n异质结改性:提升催化剂的CO2光电催化还原特性

Highly Efficient Photoelectrocatalytic Reduction of CO2 to Methanol by a p–n Heterojunction CeO2/CuO/Cu Catalyst

Zhengbin Pan, Ershuan Han, Jingui Zheng, Jing Lu, Xiaolin Wang, Yanbin Yin, Geoffrey I. N. Waterhouse*, Xiuguo Wang*, Peiqiang Li*
Nano-Micro Lett.(2020)12:18
https://doi.org/10.1007/s40820-019-0354-1
本文亮点

1 花状CeO2纳米颗粒提高Cu-CuO纳米颗粒复合材料的性能。

2 p型CuO和n型CeO2形成的异质结提高了系统性能。

3 研究了靶向催化剂对CO2向甲醇转化的选择性还原

内容简介

研究CO2向燃料转化的光电催化还原对于减少人类活动产生的CO2和减轻人类对于不可再生化石能源的依赖性都有极其重要的意义。本论文作者及其团队利用p型的CuO纳米颗粒和n型的CeO纳米颗粒形成p-n结改性Cu催化剂,合成一种用在CO2光电催化还原向甲醇转化的高效催化剂 CeO2 NPs/CuO NPs/Cu。在可见光照射和-1.0 V的外加电压条件下,该催化剂催化产生甲醇的速率为3.44 μmol/cm2/h,大约是CuO NPs/Cu催化剂催化效率 (0.67 μmol/cm2/h)的五倍。在CuO NPs/Cu表面沉积了花状CeO2 NPs后,由于CuO和CeO2的导带之间传输的光激电子协同作用,系统的载体数量提升了约108倍,大大增强了CO2转化为甲醇的光催化和光电催化的进程。光激电子在p-n结之间的流动对于文中催化剂CeO2 NPs/CuO NPs/Cu的优异的催化性能有着至关重要的作用。本实验研究成果能够显示出复合材料半导体在CO2还原领域的重要作用。
图文导读

I CO2光电催化还原反应池

在一个石英反应池中进行CO2光电催化还原实验,该石英反应池包含一个三电极阵列,该阵列包括CeO2 NPs/CuO NPs复合催化剂作为工作电极,Pt板作为对电极,以及饱和甘汞电极(SCE)作为参比电极。

图1 CO2的光电催化反应池。
II CuO NPs和CeO2 NPs/CuO NPs形貌结构表征

CuO NPs的制备:铜箔经过粗砂纸和金相砂纸的打磨,达到镜面效果。然后用无水乙醇反复清洗之后空气中干燥,然后在乙烯乙醇水溶液中对铜箔进行阳极氧化,利用Ti箔作为阴极,在阳极Cu箔施加30V电压1.5h后,在阳极表面产生CuO NPs。

CeO2 NPs/CuO NPs的制备:CeO2 NPs通过电化学的方法,利用三电极(CuO工作电极,Pt对电机,饱和甘汞电极参比电极)沉积在CuO的表面。

图2 (a)低放大倍数和(a1)高放大倍数下的CuO NPs的SEM图像;(a2) CuO NP的粒度分布;(b)低倍放大和(b1)高放大倍数时类似类CeO2 NP的SEM图像;(c)XRD衍射图谱CuO NP和花状的CeO2 NPs/CuO NPs;(d)CeO2 NP的HRTEM图像,插图显示高倍放大图像,显示CeO2的晶格条纹特征。
III CO2的光电催化还原效果

图3 (a)不同电极在光照和黑暗条件下的线性扫描伏安曲线。在通入N2或CO2条件下,在0.1mol/L KHCO3溶液中收集获得数据;(b)不同电极的光电转换效率;(c)CeO2 NPs/CuO NPs催化剂在光照6.5 h后在不同电势下的甲醇浓度;(d)PEC,EC和PC在-1.0 V下将CO2还原为6.5 h后的甲醇浓度;(e) PEC,EC和PC在-1.0 V的条件下将CO2还原为甲醇的法拉第效率。

作者简介

王秀国

中国农业科学院烟草研究所

副研究员,硕士生导师

主要研究领域

从事农药残留与农产品安全、农药生态毒理、生态风险评价及其生物修复、农药污染生态化学等相关研究工作。

主要研究成果

先后主持国家自然科学基金、中央级科研院所基金、中国烟草总公司科技项目,以及山东省、福建省烟草公司科技项目等十余项。获得省部级奖励2项。以第一作者或通讯作者在Environmental Pollution、Chemosphere、Ecotoxicology andEnvironmental Safety、农业环境科学学报、分析测试学报等国内外TOP期刊发表论文20余篇,其中SCI论文8篇。获得授权专利5项;参与编写著作4部;发布标准5项。

李培强

山东农业大学化学与材料科学学院

教授、博士生导师

主要研究领域
新型光电纳米催化剂用于环境污染物的氧化处理;新型光电纳米催化剂的合成及其在二氧化碳以及氮氧化物上的应用研究;光碳核剂的合成及其对作物生长机理研究;绿色可降解液态地膜的研发与示范推广。

主要研究成果

学校“1512”第二层次,校“杰出青年人才”。主持2项国家课题,4项省级课题,1项校内课题,8项校企合作横向课题,在《Nanoscale》、《Appl. Catal. B-Environ.》等期刊发表SCI论文30余篇,五年平均影响因子单篇最高10.212,累计IF大于140,申请专利4项,授权3项。Google scholar学术引用i10-index达到21。

Email: pqli@sdau.edu.cn

撰稿:纳微快报》编辑部

编辑:《纳微快报》编辑部

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