NML综述｜最新进展！二维材料异质结的制备、性质和器件研究

1  综述了二维材料异质结的可控制备、独特性质及其相关应用；

2  讨论了具有II型能带结构的二维材料异质结中层间激子的产生及探测，表明其相较于层内激子具有更长的激子寿命和更高的结合能；

3  总结了二维材料磁隧穿结方面的进展及其在自旋器件中实现自旋过滤的应用。

二维材料相较于块体材料有着独特的优势，其原子级厚度的结构对于短沟道效应有很好的免疫作用，优良的机械强度使其具有应用于柔性可穿戴电子设备的潜力。

然而单一的二维材料仍无法满足实际应用中多功能器件的需要，因此将不同二维材料组装成异质结构的思路应运而生。二维材料异质结为探索单个二维材料所没有的物理特性提供了极佳的平台。

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中南大学刘艳平教授课题组综述了二维材料异质结的制备、性质和器件研究的最新进展。

二维材料异质结可分为垂直异质结和平面异质结，通过人工定点转移法和CVD合成法可以制得垂直异质结，平面异质结可通过CVD外延生长实现可控制备。

异质结的能带结构、其中的电子输运行为、独特的激子特性和磁输运特性使其具有广泛地应用前景，通过外加电场、光场、磁场和压力可以对异质结的性质进行有效的调控。

二维材料异质结由于其层间电荷隧穿或者电荷积累的输运特性、灵活的能带工程以及独特的层间激子特性，已在新型电子器件和光电子器件中得到广泛应用。

此外，二维材料异质结的磁学特性和层间相互作用促进了自旋器件的进一步发展并且使材料中的谷极化得到增强从而为能谷电子器件的开发奠定了基础。

二维材料异质结的制备

二维材料异质结制备方法包括人工定点转移法，常用的转移介质有PDMS、PPC和PMMA；此外，化学气相沉积（CVD）法也是常用的实验室合成方法，适用于垂直异质结和面内异质结，通过调控气流的温度、成分、速度和方向可实现不同类型异质结的生长。

图1 人工定点转移法制备异质结的图示，I-IV分别为不同的转移介质。

二维材料异质结的能带结构

能带结构是二维材料异质结最重要的性质之一，其主要影响了异质结中的电荷输运和激子特性。

类似于传统异质结，二维异质结的能带对其方式可以分为I、II、III型，其中II型能带对齐结构促使层间激子形成对于异质结的光电特性有重要意义。通过外加电场、photo-gating效应以及改变层间扭转角可以对异质结的能带结构进行调节。

图3 二维材料异质结的能带结构。(a)单层TMD材料的能带结构对比；(b)典型的I型能带对齐示意图；(c-d)不同层间扭转角形成的摩尔图纹；(e)不同扭转角下异质结的PL谱；(f)photo-gating效应对能带结构的调节；(g)浮栅器件的能带结构示意图。

二维材料异质结的激子特性

如图4所示，大量实验测量（PL表征、拉曼光谱测量等）表明II型能带对齐的异质结中存在层间激子，层间激子中的电子和空穴分布于不同的材料中，其激子寿命和结合能均大于层内激子，并且有着明显的能谷对比特性。另有理论预测表明，二维材料异质结中存在跨层分布的三子(Trions)。

图4 层间激子的产生和探测。(a)层间激子的寿命；(b) PL表征显示出层间激子峰；(c)层间激子产生过程图示。

二维材料异质结的磁学特性

二维材料的磁学性质对于自旋电子学和能谷电子学的研究具有重要意义，将磁性二维材料引入异质结可以产生很多新奇的特性，例如界面巨磁阻效应、增强能谷劈裂等。在众多磁学性质中，铁磁体的居里点温度对于室温器件的设计至关重要。

图5 二维异质结的磁学特性。(a,d)石墨烯与EuO的邻近效应对石墨烯晶体结构以及自旋极化率的影响；(c-d)不同磁场和光激发功率下WSe₂/CrI₃异质结中的RMCD信号和极化率；(e) FePS₃的PL光谱和磁化率(指向面外)随温度的变化情况；(f, g) XS₂/VS₂中可能的自旋密度和磁性状态；(h, i)石墨烯与多层黑磷界面的处的巨磁阻效应。

二维材料异质结在器件中的应用

二维材料异质结在光电器件中的应用令人瞩目。对于光电探测器，二维材料异质结的引入大大增强了其光谱响应范围和光响应；而层间激子的长寿命和室温下的稳定性，使得通过外部电场、光场操控激子成为可能，为新型激子器件的发展开辟了道路。

图7 二维材料异质结在光电器件中的应用。(a)以石墨烯作为接触的TMD/TMD异质结；(b-d) 基于hBN/WSe₂异质结的光电存储器；(e-g)对WSe₂/MoS₂异质结中层间激子的操控。